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具有固體電解質（SE）的固態電池（SSB）在解決安全問題方面、進一步提高能量密度和功率密度方面，表現出巨大潛力。然而，SSB的性能仍然是其實際應用和商業化過程中的巨大挑戰。除了鋰金屬枝晶形成問題外，SE和陰極活性材料（CAM）的界面退化目前限制了SSBs的電化學性能。

LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622），由于比容量高、循環穩定性高和低成本，目前被認為是最適合的陰極材料。此外，構造具有足夠比能量和倍率能力的陰極復合材料需要離子導電性非常高的SE（～10^-2 S cm^-1）。Li₁₀GeP₂S₁₂（LGPS）及其帶有3D框架結構的類似物顯示，離子電導率非常高~10^-2 S cm^-1，因此是基礎研究中的原型SE。不幸的是，與所有硫磷鹽SE一樣，LGPS因其對陰極和陽極材料的反應性而表現出狹窄的熱力學穩定窗口。Li|LGPS界面的不穩定性已經得到了很好的研究。

結果表明，在Li|LGPS界面處形成了離子-電子混合導電界面相，該界面相快速增長，導致阻抗顯著增加。因此，如果沒有鋰金屬陽極的保護，就無法應用LGPS。而在正極一側的SE/CAM界面，特別是LGPS的界面，尚未在實驗中廣泛研究。

吉森大學Jurgen Janek教授、Tong-Tong Zuo和布倫瑞克技術大學Daniel Schroder在Nature Communications上發表文章，對LGPS/NCM622界面的退化反應動力學進行了深入研究。

在這里，本文通過不同時間、SOC和溫度下的系統電化學阻抗測試，并輔之以飛行時間二次離子質譜法（ToF-SIMS）的測量和分析，來監測循環過程中的LGPS|NCM622界面演變，并了解反應性和降解動力學。

作者發現，SE的界面降解遵循典型的拋物線速率定律，并可以用擴散控制反應的Wagner型擴散控制反應模型很好地描述降解動力學，這表明電子傳輸限制了電極|電解質界面上形成的降解層的生長。

在收集所有R_CEI值后，作者繪制LGPS|NCM622電阻與t^0.5的曲線(圖1d)。RCEI隨t^0.5線性增加，與上述模型對結果一致。

在低截止電壓范圍內（3.1 V-3.7 V vs. In/InLi），界面降解的程度逐漸增加，但仍然微不足道，隨著SOC的進一步升高（>80%），高壓（E≥3.7 V vs. In/InLi）觸發涉及氧氣的降解和巖鹽相的形成，后者進一步加速了界面阻力的增長。因此，SOC定義了降解驅動力（即NCM和LGPS之間的鋰化學勢差），并控制阻抗隨時間的增加速度。

高電位范圍內的加速降解，也得到了非原位ToF-SIMS電極分析的支持，這意味著在這些高壓下氧化反應可能會導致更高的降解速率。結果表明，SOC不僅主導了界面降解的驅動力，還影響降解層的組成。降解速率常數的活化能（E_A）意味著在更高的SOC下進行額外的擴散過程。

關于退化和傳輸過程之間的權衡，這意味著SSB的真正優勢可能是低溫操作，而不是高溫操作。該模型工作闡明了界面穩定性和合理的界面設計在SSBs中的關鍵作用。

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