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孫學良院士/郭洪/呂鵬鵬Nano Energy：功能化COF基電解質加速Na+擴散并抑制枝晶生長

固態(tài)鈉離子電池為未來的儲能展示了巨大的發(fā)展機遇，因此探索高效的鈉離子導體是當務之急。共價有機骨架(COFs)具有精確的方向性和明確的離子通道，是固態(tài)鈉離子導體有前景的理想平臺。

加拿大西安大略大學孫學良院士、云南大學郭洪、中科院過程所呂鵬鵬等首次探索了羧酸鈉功能化聚芳醚共軛COF（NaOOC-COF）作為先進鈉離子準固態(tài)導體薄膜的應用。

圖1 材料合成示意圖

羧酸基團被共價鍵接在COF的空腔中以實現(xiàn)Na⁺傳導。與之前報道的含有B-O、C=N和C-N鍵的COF相比，這種由醚鍵(C-O-C)連接組裝的獨特框架在各種惡劣環(huán)境中具有高度的化學穩(wěn)定性和機械強度。

結果，合理設計的NaOOC-COF可減弱電極與電解液之間的副反應，從而阻礙鈉枝晶的生長。同時，這種COF可以彌補聚合物固態(tài)電解質易燃的缺點。同時，NaOOC-COF建立了具有定向離子通道的陰離子骨架，產(chǎn)生了自由的單Na⁺遷移。因此，它有利于Na⁺遷移數(shù)的提高，同時也可減少不同離子濃度梯度引起的極化，從而增加電極/電解液界面的穩(wěn)定性。

此外，該COF表現(xiàn)出獨特的二維擴展層狀結構和自組裝確定的一維離子通道。這些特征可以提高Na⁺在固態(tài)電解質中的含量，改善Na⁺的動力學行為，促進Na⁺的遷移，縮短Na⁺的跳躍距離，從而進一步提高Na⁺的電導率，降低活化能。

圖2 NaOOC-COF的形貌表征

因此，功能化NaOOC-COF在室溫下表現(xiàn)出優(yōu)異的Na⁺電導率(2.68×10^-4 S cm^-1)、低活化能(Ea，0.24 eV)和高遷移數(shù)(0.9)。特別是，NaOOC-COF在組裝的準固態(tài)電池中表現(xiàn)出長循環(huán)性能，并且可以通過界面調節(jié)抑制枝晶生長。

此外，作者對全電池系統(tǒng)中的Na⁺擴散機制進行了深入研究。這種新穎的策略可以開拓鈉離子準固態(tài)電解裝置的新領域，同時加速功能化COF的發(fā)展。

圖3 全電池和對稱電池性能

COFs-based electrolyte accelerates the Na+ diffusion and restrains dendrite growth in quasi-solid-state organic batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106756

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