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南大金鐘EnSM：初始無(wú)負(fù)極鋁離子電池的深入監(jiān)測(cè)和機(jī)理研究

可充電鋁離子電池（AIB）由于理論體積容量高、安全性好、來(lái)源豐富而備受關(guān)注。盡管在探索新型鋁離子電池電極材料方面付出了巨大的努力，但其電化學(xué)機(jī)制仍有待進(jìn)一步研究。

圖1. 初始無(wú)負(fù)極AIB的示意圖結(jié)構(gòu)和原位表征系統(tǒng)

為此，南京大學(xué)金鐘教授等人通過(guò)將商業(yè)石墨紙 (GP) 正極與AlCl₃/[EMIm]Cl 電解液和各種負(fù)極集流體 (ACCs)（例如 GP、Mo、Cu、Ag、Ni、不銹鋼和Mg 箔）耦合來(lái)組裝AIB。結(jié)果表明，不含鋁金屬負(fù)極的AIBs仍然可以穩(wěn)定充放電。

然而，基于不同ACCs的AIBs的電化學(xué)性能表現(xiàn)出很大差異，電化學(xué)穩(wěn)定的ACCs（如 GP和Mo箔）表現(xiàn)出與鋁負(fù)極相當(dāng)?shù)牧己醚h(huán)穩(wěn)定性和高庫(kù)侖效率（CE）。相比之下，金屬ACCs易受Cl^–離子腐蝕，在長(zhǎng)期循環(huán)測(cè)試中表現(xiàn)出相對(duì)較低的比容量和快速的容量衰減率。

圖2. 無(wú)負(fù)極AIB的電化學(xué)測(cè)量

為了進(jìn)一步研究初始無(wú)負(fù)極AIB的詳細(xì)工作機(jī)制，作者系統(tǒng)地進(jìn)行了一系列原位和非原位光譜表征。在正極方面，原位拉曼和XRD分析證實(shí)了在充放電過(guò)程中 AlCl₄^–陰離子可逆地嵌入/脫出GP夾層。

在負(fù)極方面，異位XRD、XPS、TEM、HRTEM、AES、SEM和EDS分析證實(shí)了循環(huán)過(guò)程中鋁金屬在ACCs表面的可逆電鍍/剝離，基于不同ACC材料的初始無(wú)負(fù)極AIB在電化學(xué)性能上表現(xiàn)出很大差異。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，對(duì)Cl^–離子具有高抗腐蝕能力的碳或金屬基材料可以作為構(gòu)建初始無(wú)負(fù)極AIB的ACC材料。這項(xiàng)工作提出了初始無(wú)負(fù)極AIB的有趣概念并全面研究了詳細(xì)的工作機(jī)制，揭示了其獨(dú)特的工作原理和巨大的應(yīng)用潛力。

圖3. 基于GP正極和GP ACC的AIB的原位和非原位表征

Initial-Anode-Free Aluminum Ion Batteries: In-depth Monitoring and Mechanism Studies, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.044

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南大金鐘EnSM：初始無(wú)負(fù)極鋁離子電池的深入監(jiān)測(cè)和機(jī)理研究

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