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?河工大Nature子刊：Au單原子協(xié)同O空位，活化高熵LDH中的晶格氧以穩(wěn)定催化OER

電解水制氫是利用和儲存太陽能和風(fēng)能等間歇性可再生能源的理想方式，可有效解決能源危機和碳排放問題。然而，該過程中涉及的陽極析氧反應(yīng)(OER)是一個復(fù)雜的四電子轉(zhuǎn)移過程，伴隨著質(zhì)子轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致動力學(xué)緩慢，限制了水分解過程。因此，對OER機理的基本理解對于開發(fā)高效、持久的OER電催化劑以促進OER動力學(xué)是必不可少的。根據(jù)傳統(tǒng)的吸附質(zhì)演化機制(AEM)，OER中間體(*OH和*OOH)在金屬活性位上的吸附能呈一種線性關(guān)系(ΔG_OOH=ΔG_OH+3.2±0.2 eV)，理論上過電位約為370 mV。

最近，研究人員提出了晶格氧氧化機制(LOM)，其涉及水氧化過程中晶格氧的活化和氧化還原，并且可以規(guī)避線性AEM關(guān)系的限制，從而降低反應(yīng)能壘。因此，開發(fā)穩(wěn)定耐用的基于LOM的OER電催化劑對于突破傳統(tǒng)AEM的理論極限以提高OER反應(yīng)動力學(xué)具有重要意義。

近日，河北工業(yè)大學(xué)鄭士建和劉輝等報道了一種由Au單原子和O空位修飾的高熵MnFeCoNiCu層狀雙氫氧化物(Au_SA-MnFeCoNiCu LDH)，其表現(xiàn)出高OER活性和良好的穩(wěn)定性。

性能測試結(jié)果顯示，Au_SA-MnFeCoNiCu LDH催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性，其在10 mA cm^?2電流密度下的過電位僅為213 mV，比原始MnFeCoNiCu LDH降低了110 mV。最重要的是，Au_SA-MnFeCoNiCu LDH還表現(xiàn)出顯著提高的穩(wěn)定性，在1.53 V_RHE下運行700小時，電流密度僅下降6.4%，并且穩(wěn)定性測試后材料仍保持高熵結(jié)構(gòu)。

一系列原位表征和理論計算表明，在高熵LDH中引入的Au單原子和O空位的協(xié)同作用導(dǎo)致O 2p軌道上移，削弱金屬-O鍵，從而活化晶格氧，降低LOM的能壘，使得高熵LDH的OER機制由AEM轉(zhuǎn)變?yōu)長OM，有效提高了OER活性。

更重要的是，高熵效應(yīng)可以抑制金屬物種的浸出并提高晶格氧氧化過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，這是OER穩(wěn)定性良好的主要原因。綜上，該項工作在原子水平上揭示了高熵LDH的OER機制的轉(zhuǎn)變，這為設(shè)計強大和穩(wěn)定的高熵電催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Activating Lattice Oxygen in High-entropy LDH for Robust and Durable Water Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41706-8

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