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陜科大李英宣Appl. Catal. B.: 電子金屬-載體相互作用和Pt氧化態協同作用下擇性熱耦合光催化選還原CO2

太陽能驅動光催化還原CO₂為CH₄是一種有前景的方法。在還原CO₂生產燃料的過程中，CH₄的8e^–/8H⁺還原過程選擇性與通過2e^–/2H⁺還原過程產生的CO等其他產物相比，在動力學上是不利的。同時，CO₂的光還原過程也面臨H₂O的和H⁺與e^–的競爭反應生成H₂，降低了產物的選擇性。

因此，陜西科技大學李英宣團隊報道了一種將Pt²⁺引入Pt°的負載Pt納米顆粒的gC₃N₄ (Pt/CN)光催化劑，通過熱耦合光催化用選擇性地將CO₂還原為CH₄。

在Pt納米粒子和gC₃N₄載體之間構建了強大的電子金屬-載體相互作用，這限制了CO析出的活性，并改善了從gC₃N₄到Pt的電荷轉移，從而選擇性地生產CH₄。

Pt納米顆粒中形成的Pt²⁺物種完全抑制了H₂產生。另外，光催化反應中的適度熱量輸入促進了光生電子從Pt納米粒子轉移到CO₂，這進一步提高了CH₄析出活性。

純CN作為光催化劑時，只有在420 nm太陽光照射下才能實現約100% CO選擇性的低活性。而在420 nm的低強度太陽光照射下，2%-Pt/CN在125°C下實現100%的CH₄選擇性，且析出速率達到14.8 μmol g^-1?h^-1，AQY約為0.24%。

Thermal coupled photocatalysis over Pt/g-C₃N₄ for selectively reducing CO₂ to CH₄ via cooperation of the electronic metal-support interaction effect and the oxidation state of Pt. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120565

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