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王兆翔/王雪鋒/高玉瑞ACS Energy Lett.：相圖決定親鋰基材上的鋰沉積/剝離行為

許多親鋰材料已被提議作為基材來均勻化鋰沉積，但對鋰在它們上截然不同的行為仍然缺乏基本的理解。

中科院物理所王兆翔、王雪鋒、中國科學院大學高玉瑞等研究了各種（非）金屬基材上的鋰沉積/剝離行為以及相變過程、鋰沉積形態、SEI 層和電化學性能之間的關系。

研究發現，不與鋰形成任何金屬間化合物的基材金屬，如Ag和Mg，可以不斷溶解鋰形成固溶體。這種固溶體的輕微結構變化確保了基材在反復合金化/脫合金后的穩定性和完整性。

在整個循環過程中，Li-Ag合金在引導較大鋰顆粒的生長和富氟穩定SEI層的形成方面發揮著作用。脫合金后的多孔Ag顆粒充當3D框架以支撐SEI層并為隨后沉積的鋰提供成核位點，從而減少SEI層的破裂和死鋰的形成。因此，輕微的結構變化和減少的副反應和死鋰是Ag@Cu基材上高庫倫效率（CE）和長壽命的原因。

圖1 不同基材上鋰沉積和剝離的研究

Au、Al、Zn、Si和Sn屬于另一類（非）金屬；它們與鋰形成金屬間化合物。沉積的鋰在鋰飽和的金屬間化合物上生長，而不是形成固溶體。因此，第二類（非）金屬合金在一定量的鋰沉積后失去了對鋰沉積的指導。由于合金的結構變化較大，在反復合金化/去合金化后，合金顆粒會碎裂或脫落。鋰在其中的溶解度是選擇親鋰材料作為基材的重要指標，但合金的形態（固溶體或金屬間化合物）更為關鍵。

因此，相圖決定了不同基材上的鋰沉積/剝離和循環行為。第一類金屬在具有寬電位窗口和高面積容量的實用金屬電池中很有前景。對于第二類，控制金屬沉積能力以避免親鋰材料的脫落至關重要。這些發現為二次金屬電池中基材的合理選擇和設計提供了重要指導。

圖2 Li||Cu電池性能

Phase Diagram Determined Lithium Plating/Stripping Behaviors on Lithiophilic Substrates. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02127

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