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開發具有高倍率能力的負極材料對于大功率鋰電池至關重要。據報道，T-Nb₂O₅表現出贗電容行為和快速的鋰存儲能力。然而，在更高溫度下制備的Nb₂O₅其他晶型可能實現比T-Nb₂O₅更高的比容量和振實密度，從而提供更高的體積功率/能量密度。

在此，美國佐治亞理工學院劉美林教授、趙伯特，東北大學宋焱焱教授以及韓國浦項科技大學Min Gyu Kim等人通過調整煅燒溫度設計并制備了一種具有豐富Wadsley平面缺陷的微米級H-Nb₂O₅（記為d-H-Nb₂O₅），系統地研究了這些缺陷對其電化學性能的影響。

結果表明，在最佳溫度（即 950 ℃）下制備的有缺陷的d-H-Nb₂O₅表現出比結晶良好的H-Nb₂O₅高得多的插層能力。[NbO₆]八面體塊體局部重排的H-Nb₂O₅在比容量、倍率性能和穩定性方面都超過了具有更小粒徑的T-Nb₂O₅，這通過在operando X射線吸收近邊結構光譜 (XANES) 中d-H-Nb₂O₅鋰化時鈮離子化合價的更廣泛變化和更大的可逆結構變化得到證實。

圖1. 不同Nb₂O₅電化學性質的研究

此外，Operando擴展X射線吸收精細結構 (EXAFS)、異位XRD和拉曼光譜表明，在這種剪切結構中強烈的鋰吸附會導致變形以在高鋰濃度下容納更多的鋰，電池體積在兩相區呈現各向異性變化，a-c面收縮受剪切面約束，b方向沿鋰擴散路徑膨脹。

DFT計算表明，由于鋰離子在缺陷上的強吸附能，使得d-H-Nb₂O₅具有較高的插層能力。由平面缺陷形成的d-H-Nb₂O₅的開放結構通過鋰化后的軸向膨脹緩解了應變的積累，從而獲得了良好的電池耐久性。

這項工作的發現為通過缺陷工程設計微米尺寸的快速鋰離子存儲材料提供了新的見解，該策略適用于其他能源相關應用的材料發現。

圖2. T-Nb₂O₅和d-H-Nb₂O₅的XANES分布圖

圖3. 不同Nb₂O₅鋰化相的俯視圖和側視圖

A Niobium Oxide with Shear Structure and Planar Defects for High-Power Lithium Ion Batteries, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE02664J

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三通訊單位聯發EES：用于大功率鋰電池的具有剪切結構和平面缺陷的鈮氧化物

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