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斯坦福鄭曉琳ACS Energy Lett.: 碳酸氫鹽基電解質(zhì)在雙電子水氧化產(chǎn)H2O2中的作用

雙電子水氧化(2e^– WOR)是在有效生產(chǎn)H₂O₂過程中的有前景的途徑。最近科研人員致力于開發(fā)用于2e^– WOR的新型電催化劑上，尚未對電解質(zhì)物質(zhì)在決定水氧化選擇性和促進2e^–WOR方面的作用進行研究。

斯坦福大學(xué)鄭曉琳團隊使用電分析實驗來確定HCO₃^–對選擇性2e^– WOR催化過程的作用。

作者設(shè)置了不同的電解質(zhì)(Na₂SO₄、KPi、K₂CO₃和KHCO₃)，H₂O₂的產(chǎn)量按照Na₂SO₄<KPi<K₂CO₃<KHCO₃的順序增加，表明HCO₃^–的作用是促進H₂O₂的產(chǎn)生，并且 KHCO₃的選擇性比其他電解質(zhì)高出約3倍。

另外，從機制上講，旋轉(zhuǎn)環(huán)盤實驗表明H₂O₂不是直接在KHCO₃中的盤電極處生成，而是在延遲一段時間后形成，這表明電解質(zhì)氧化和隨后的水解對2e^– WOR起促進作用。

進一步的電化學(xué)和光譜實驗證明碳酸鹽基電解質(zhì)物質(zhì)的陽極氧化發(fā)生在與水氧化相關(guān)的法拉第電位，并且這些物質(zhì)(可能是HCO₄^–或C₂O₆^2-)隨后將水氧化成H₂O₂(t_1/2≈5 min)。

另外，2.5 V_RHE下的H₂O₂生產(chǎn)速率與HCO₃^–的濃度成正比，進一步證實了HCO₃^–在 2e^–WOR中的催化作用，并表明可以利用電解質(zhì)來提高電化學(xué)H₂O₂的生產(chǎn)。

The role of bicarbonate-based electrolytes in H₂O₂ production through two-electron water oxidation. ACS Energy Letters, 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01264

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