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ACS Catalysis: 氮摻雜碳上金屬氧化物簇高選擇性電催化CO2還原為CO

電化學還原CO₂(eCO₂RR)是實現碳中和的有效方法。eCO₂RR轉化為CO對于通過雙功能催化促進C-C偶聯以及實現從CO₂到C₂₊的級聯轉化是必不可少的。

法國蒙彼利埃大學Frédéric Jaouen等人開發并研究了一系列 M/N-C(M=Mn、Fe、Co、Ni、Cu 和Zn)催化劑，在非原位條件下負載在氮摻雜碳(N-C)上的高度分散的金屬氧化物顆粒，除了Cu/N-C和Zn/N-C，其他M/N-C主要是原子分散的金屬位點。

Co/NC-C在-0.5 V_RHE時，表現出最高的本征活性，而Ni/NC-C則顯示出高活性和選擇性。Cu/N-C中的大部分Cu原子在eCO₂RR過程中形成Cu⁰團簇，而Mn/N-C、Fe/N-C、Co/N-C和Ni/N-C催化劑保持金屬氫氧化物結構，同時在Fe/N-C、Co/N-C和Ni/N-C中有少量的M⁰形成。

另外，Fe/N-C、Co/N-C和NiN-C的優異活性歸因于相收縮和HCO3^–插到入金屬氫氧化物的層狀結構中。

該項工作為合成將CO₂轉化為CO的高活性和選擇性電催化劑提供了一種簡便的方法。在無 PGM電解槽中，與最先進的NiFe基陽極相結合，在100 mA cm^-2電流密度和4 V的槽電壓下，Ni/N-C表現出對CO的>80%法拉第效率。

Metal oxide clusters on nitrogen-doped carbon are highly selective for CO₂ electroreduction to CO. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01702

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