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鋰 (Li) 金屬負極是最受青睞的負極材料之一，因為它具有高理論比容量和低電極電位。然而，鋰枝晶的不可控生長和鋰金屬負極的大體積波動導致庫侖效率低和鋰金屬電池（LMB）壽命短。含親鋰位點的3D主體已成為一種有前途的策略，通過引導均勻的鋰沉積和緩解體積波動來穩(wěn)定鋰金屬負極。

在此，北京理工大學黃佳琦教授等人首次使用金屬基親鋰位點作為模型研究了實際條件下3D主體中親鋰位點的失效機制。具體而言，銅 (Cu) 和銅鋅 (CuZn) 合金網(wǎng)被選擇并用作模型系統(tǒng)，除了主體的親鋰性在很大程度上可區(qū)分之外，它們保持相似的參數(shù)（例如，網(wǎng)目數(shù)、表面積和孔徑）。

研究表明，在鋰電鍍/剝離過程中，CuZn主體表面自發(fā)形成了均勻的親鋰位點，導致鋰的成核過電位較低。此外，以降低成核過電位為特征的親鋰位點的優(yōu)勢在實際循環(huán)過程中逐漸消失。

圖1. 具有親鋰位點的電池在各種測試條件下的循環(huán)性能

研究表明，與溫和條件相比，實際條件下顯著增加的循環(huán)容量導致死鋰的快速積累，堆積的死鋰覆蓋了親鋰位點從而加劇了鋰離子的擴散勢壘，阻斷了鋰離子向親鋰位點的擴散通道，導致親鋰位點失效。

一旦在長時間循環(huán)后去除死鋰，親鋰位點仍然可以工作。所以，使死鋰恢復活性以重新暴露被死鋰阻塞的擴散通道是使親鋰位點在實際條件下發(fā)揮持久優(yōu)勢的一種很有前景的方法。這項工作為進一步探索其他親鋰位點在實際條件下的演化過程提供了指導。更重要的是，了解實際條件下親鋰位點的失效機理有助于實用鋰金屬電池的親鋰主體設計參考。

圖2. 去除死鋰層后親鋰位點的作用

Failure Mechanism of Lithiophilic Sites in Composite Lithium Metal Anode under Practical Conditions, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103291

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黃佳琦AEM: 實際條件下復合金屬鋰負極親鋰位點的失效機理

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