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時(shí)間周期光場(chǎng)，已成為控制固態(tài)材料、冷原子和光子系統(tǒng)中的量子態(tài)的一個(gè)控制旋桿，通過在強(qiáng)耦合極限下與光子修飾的Floquet態(tài)雜交，被稱為Floquet工程。這種相互作用，可使量子材料獲得定制性質(zhì)，例如，狄拉克材料的拓?fù)湫再|(zhì)的修改和光學(xué)響應(yīng)的調(diào)制。

盡管在過去的十年中有著廣泛的研究興趣，但沒有實(shí)驗(yàn)證據(jù)證明半導(dǎo)體的動(dòng)量分辨Floquet帶工程，這是將Floquet工程擴(kuò)展到廣泛的固態(tài)材料的關(guān)鍵一步。

在此，來自清華大學(xué)的周樹云等研究者，基于時(shí)間和角度分辨的光電發(fā)射光譜測(cè)量，報(bào)告了一種模型半導(dǎo)體黑磷的Floquet帶工程的實(shí)驗(yàn)特征。相關(guān)論文以題為“Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus”于2023年02月01日發(fā)表在Nature上。

時(shí)間周期光場(chǎng)，可以通過光子的虛吸收或虛發(fā)射誘導(dǎo)出光子修飾的電子態(tài)，這種態(tài)被稱為Floquet態(tài)，類似于空間周期晶體中的布洛赫態(tài)。Floquet態(tài)之間的相互作用，為動(dòng)態(tài)調(diào)整量子材料的電子、對(duì)稱和拓?fù)湫再|(zhì)提供了一條迷人的途徑，例如，控制狄拉克材料的非平衡拓?fù)湫再|(zhì)，在半導(dǎo)體中誘導(dǎo)Floquet拓?fù)湎啵约罢{(diào)制光學(xué)響應(yīng)和隧道電流。

Floquet帶工程的最基本物理在于，誘導(dǎo)原始Bloch態(tài)和被光子修飾的Floquet邊帶之間的帶雜化。以半導(dǎo)體為例(圖1a)， Bloch帶(Floquet理論框架中的m, n = 0狀態(tài))和Floquet邊帶之間的強(qiáng)耦合，例如導(dǎo)帶(CB) n =?1，價(jià)帶(VB;(見圖1b)，可能導(dǎo)致在交叉點(diǎn)(圖1c中標(biāo)記為Δ)處出現(xiàn)動(dòng)態(tài)間隙。

此外，在近共振泵浦時(shí)，n =?1的CB邊靠近VB邊，這可能導(dǎo)致更強(qiáng)的相互作用。這種時(shí)間依賴和動(dòng)量依賴的帶重整化可以通過自旋、谷旋和偽自旋自由度進(jìn)一步豐富。

圖1. 半導(dǎo)體黑磷的Floquet帶工程原理圖

盡管在過去的十年中，研究興趣不斷高漲，但到目前為止，動(dòng)量依賴Floquet帶工程的直接實(shí)驗(yàn)演示，僅限于Bi₂Se₃的拓?fù)浔砻鏍顟B(tài)，由于其獨(dú)特的線性色散，可以有效地與低能光子耦合。對(duì)于半導(dǎo)體WSe₂，雖然已經(jīng)觀察到光子打扮的邊帶，但還沒有檢測(cè)到帶重整化。

在狄拉克材料之外，這樣的Floquet帶工程是否真的現(xiàn)實(shí)，仍然是一個(gè)長(zhǎng)期存在的問題。回答這個(gè)問題很重要，特別是考慮到半導(dǎo)體的Floquet帶工程，是在拓?fù)淦椒膊牧现姓T導(dǎo)瞬態(tài)拓?fù)鋺B(tài)的關(guān)鍵一步。

在此，研究者通過使用中紅外(MIR)泵浦的時(shí)間和角度分辨光電發(fā)射光譜(TrARPES)(見圖1d中的原理圖)，報(bào)告了半導(dǎo)體黑磷在近共振泵浦上的Floquet帶工程的實(shí)驗(yàn)特征，它表現(xiàn)出對(duì)光偏振的強(qiáng)烈依賴，表明了先前未知的偽自旋選擇性。

研究者在340-440 meV光子能量的近共振泵浦中，在帶邊附近觀察到強(qiáng)烈的帶正化現(xiàn)象。特別是，光誘導(dǎo)的動(dòng)態(tài)間隙開放在共振點(diǎn)被解決，這與Floquet邊帶同時(shí)出現(xiàn)。此外，帶重整化顯示了一個(gè)強(qiáng)的選擇規(guī)則，有利于沿扶手椅方向的泵浦極化，這表明由晶格對(duì)稱性強(qiáng)制的Floquetband工程的偽自旋選擇性。

該工作證明了黑磷中的偽自旋選擇性Floquet帶工程，為半導(dǎo)體Floquet工程提供了重要的指導(dǎo)原則。

圖2. 光誘導(dǎo)能帶重整的觀察

圖3. 支持Floquet帶工程的證據(jù)

圖4. 偽自旋選擇性Floquet帶工程

圖5. 帶泵浦光子能量的Floquet帶工程的發(fā)展

綜上所述，研究者結(jié)果表明，F(xiàn)loquet態(tài)在泵浦脈沖持續(xù)時(shí)間內(nèi)仍然存在，近共振泵浦增強(qiáng)了能帶重整化，從而突出了共振泵浦在黑磷Floquet能帶工程中的重要性。這種偽自旋選擇性Floquet帶工程提供了一個(gè)令人興奮的機(jī)會(huì)，利用線性二向色泵浦近共振來操縱黑磷中的時(shí)間分辨光學(xué)響應(yīng)。

最后，研究者期望這種近共振泵浦策略，可以應(yīng)用于更多的量子材料，為超快時(shí)間尺度上瞬態(tài)電子結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)工程以及奇異電子態(tài)(如Floquet拓?fù)湎?的實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)邁出了關(guān)鍵一步。

作者簡(jiǎn)介

周樹云，清華大學(xué)物理系教授

研究領(lǐng)域：低維量子材料以其豐富的物理和新奇的量子現(xiàn)象，成為凝聚態(tài)物理的重要研究方向。研究聚焦于新型的二維材料（例如石墨烯、新型過渡金屬硫族化合物新成員PtSe₂等）以及各種由不同層狀材料組成的人工復(fù)合異質(zhì)結(jié)構(gòu)（例如石墨烯／氮化硼、準(zhǔn)晶石墨烯、凱庫(kù)勒石墨烯、拓?fù)浣^緣體／高溫超導(dǎo)體等）。利用多種尖端電子能譜技術(shù)，研究量子尺寸效應(yīng)對(duì)電子結(jié)構(gòu)、自旋結(jié)構(gòu)、能隙調(diào)控的影響，以及異質(zhì)界面處的耦合和近鄰效應(yīng)。通過測(cè)量量子材料處于平衡態(tài)（靜態(tài)）和非平衡態(tài)（動(dòng)態(tài)）的電子結(jié)構(gòu)，我們可以直接獲得電子能量、動(dòng)量、自旋以及時(shí)間等多維信息，探索與材料特性直接相關(guān)的物理機(jī)制。

詳細(xì)介紹：http://info.phys.tsinghua.edu.cn/zhou。

主要研究方向：基于激光光源的超快時(shí)間（～100飛秒）分辨的超快時(shí)間分辨角分辨光電子譜（TrARPES），探索光激發(fā)載流子的超快動(dòng)力學(xué)、光導(dǎo)致的弗洛凱能帶工程調(diào)控及光誘導(dǎo)的瞬態(tài)物性調(diào)控等。利用NanoARPES、MicroARPES、SpinARPES等精密實(shí)驗(yàn)測(cè)量技術(shù)，探索二維材料異質(zhì)結(jié)的能帶調(diào)控，尤其是界面耦合、轉(zhuǎn)角、應(yīng)力等對(duì)能帶及關(guān)聯(lián)效應(yīng)的調(diào)控作用。

至今已發(fā)表Nature, Nature Physics, Nature Materials 和Nature Communications文章13篇, Phys. Rev. Lett. 8篇和書章2章。文章總引用數(shù)超過7500次。

文獻(xiàn)信息

Zhou, S., Bao, C., Fan, B.?et al.?Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus.?Nature?614, 75–80 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05610-3

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05610-3

https://www.phys.tsinghua.edu.cn/info/1101/4244.htm

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/13/8704029637/

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清華大學(xué)，2023年首篇Nature！

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