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JACS: Ru-bda配位低聚物表面相互作用促進提高了水氧化陽極的效率

JACS: Ru-bda配位低聚物表面相互作用促進提高了水氧化陽極的效率
近年來,設計用于水分解的高效人工光合作用裝置一直是科學界的熱門話題之一,因為這種裝置可以提供清潔和可再生能源作為化石燃料的替代品。光電化學電池可以實現太陽光下的水分解,但設計用于水氧化的陽極具有巨大挑戰。
加泰羅尼亞化學研究所Antoni Llobet、維爾茨堡大學Frank Würthner等人報道了一種Ru的配位低聚物({[RuII(bda-κ-N2O2)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)}),用于高效水氧化。
JACS: Ru-bda配位低聚物表面相互作用促進提高了水氧化陽極的效率
{[RuII(bda-κ-N2O2)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)}通過bda配體與石墨(GC)表面間的CH-π相互作用成功錨定在碳納米管(CNT)上,{[RuII(bda-κ-N2O2)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)}會在催化水氧化過程中轉化為{[RuII(bda-κ-NO)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)}(配體κ-N2O2轉化為κ-NO),在涉及溶劑化和配體重組的電化學析氧過程中,分子Ru催化劑和石墨表面的相互作用促進了這一過程。
JACS: Ru-bda配位低聚物表面相互作用促進提高了水氧化陽極的效率
錨定在CNT上的{[RuII(bda-κ-N2O2)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)}經過CV活化后,逐漸轉化為性能更強的{[RuII(bda-κ-NO)(4,4′-bpy)]10(4,4′-bpy)}(H2O)2,在1.45 VNHE電位和pH值為7條件下,電流密度達到200 mA cm-2
TOF和TON分別為3.7×104 s-1和9.4×104。另外,基于催化劑與石墨表面的超分子相互作用,這種混合材料在周轉期間顯示出長期穩定性。
Surface-promoted evolution of Ru-bda coordination oligomers boosts the efficiency of water oxidation molecular anodes. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04738

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