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Nat. Catal.:溶液中不含金屬陽離子的Cu、Au和Ag電極上無CO2電還原

Nat. Catal.:溶液中不含金屬陽離子的Cu、Au和Ag電極上無CO2電還原
將二氧化碳(CO2)電催化還原為燃料和化學品有助于可持續發展,而得到廣泛的研究。電解質中的金屬離子影響反應性能,但是它們的主要作用還在討論中。
近日,荷蘭萊頓大學Marc T. M. Koper(通訊作者)等人報道了他們通過循環伏安法研究了金(Au)電極上的CO2還原,結果表明如果沒有金屬陽離子,該反應不會在純1 mM H2SO4電解液中發生。
Nat. Catal.:溶液中不含金屬陽離子的Cu、Au和Ag電極上無CO2電還原
作者進一步利用掃描電化學顯微鏡在鉑(Pt)超微電極作為CO和H2傳感器的表面生成尖端收集模式下研究了溶液中有無金屬陽離子的CO2還原。只有在電解液中加入金屬陽離子時,才會在Au、Ag或Cu上生成CO。
Nat. Catal.:溶液中不含金屬陽離子的Cu、Au和Ag電極上無CO2電還原
通過密度泛函理論(DFT)模擬證實,部分去溶劑化的金屬陽離子通過短程靜電相互作用穩定了CO2中間體,從而使其還原。總之,該研究的結果重新定義了反應機理,并且提供了明確的證據,證明電解質中帶正電的物質是穩定關鍵反應中間體的關鍵。
Nat. Catal.:溶液中不含金屬陽離子的Cu、Au和Ag電極上無CO2電還原
Absence of CO2 electroreduction on copper, gold and silver electrodes without metal cations in solution. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00655-5.
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00655-5.

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