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催化頂刊集錦：Nature子刊、AM、AFM、ACS Catalysis、Carbon Energy、Small等

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1. Nat. Commun.: 相圖結合理論計算，揭示從電化學反硝化到氨合成的轉變
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電化學CO2還原(CO2RR)為增值化學品被認為是解決全球變暖問題的有效方法。然而，CO2中微量的一氧化氮(NO)(約0.8%)大大降低了其轉化效率。因此，脫除NO實現CO2電還原高效率的必要前提。近日，中科院大連化物所肖建平課題組利用反應相圖分析了不同催化劑上反應機理的演變，研究了Pd和Cu催化劑上的電位/pH效應。
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根據相圖和理論計算，研究人員發現eNORR的低N2選擇性來源于兩個方面：一方面，從能量角度來看，所有過渡金屬催化劑的表面反應性對N2的生成都是非常不利的。首先，過渡金屬表面始終與N2OH*結合過弱，抑制了N2O*質子化；其次，O*和OH*之間的標度關系使得強反應過渡金屬表面上的活性中心受到O*/OH*的毒害，或者使得N2O*在弱吸附的金屬表面上很難解離。因此，這兩種性質協同作用使所有過渡金屬具有高的N2O選擇性。
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另一方面，通過優化實驗條件，如電位、pH和NO壓力，可以稍微提高N2的選擇性，但不足以超過N2O或NH3?？偟膩碚f，實驗結果與理論結果的比較表明，反應相圖可以很好地描述各種產物的活性變化趨勢，并且對eNORR中低N2選擇性的認識可以為今后的催化劑設計提供指導。更為重要的是，氨生產的異常活性為建立反向人工氮循環提供了一條可行的途徑，這種循環可以在具有可持續電力的分散式氨合成中發揮關鍵作用。
Steering from Electrochemical Denitrification to Ammonia Synthesis. Nature Communication, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35785-w
2. Nat. Commun.: SiO2吸附水立大功，誘導生成Td-Co(II)中心促進丙烷脫氫反應
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在多相催化劑領域，通過羥基固定金屬前驅體以在SiO2表面形成高度分散的金屬中心已受到越來越多的關注。然而，羥基衍生的吸附水在SiO2上的特殊作用一般被忽略，導致對其合成機理缺乏更深入的了解。近日，昆明理工大學羅永明和何德東等探究了在SiO2載體上合成高度分散的Td-Co(II)中心(Td-Co(II)/SBA-15)過程中吸附水的作用。
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實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，完全配位的[Co(H2O)6]2+與載體上的羥基之間的靜電相互作用對于穩定前驅體非常重要。也就是說，[Co(H2O)6]2+是通過硅羥基中的氧和[Co(H2O)6]2+上水中的氫之間的氫鍵(靜電相互作用)連接的。隨后，生成的[Co(H2O)6]2+被羥基中的氧錨定形成高度分散的Td-Co(II)中心。值得注意的是，[Co(H2O)6]2+的存在降低了SBA-15的SiO2載體上脫羥基過程的自由能，這為形成所需的Td-Co(II)位點創造了有利條件。
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研究人員利用制備的Td-Co(II)/SBA-15進行催化丙烷脫氫(PDH)實驗。結果表明，在600°C下，Co含量為2%的催化劑上，C3H8轉化率和C3H6選擇性分別為37%和96%。更重要的是，與其他報道的鈷基催化劑相比，Td-Co(II)/SBA-15表現出明顯的最大反應速率，表明開發的催化劑提供了PDH的潛在應用。
此外，已知Co3O4和金屬Co的結構最有可能導致C-C鍵的裂解，導致CH4和一些焦炭前體的形成，而高度分散的Td-Co(II)被認為是碳氫化合物C-H活化的有效結構，這清楚地解釋了為什么Td-Co(II)/SBA-15催化劑對PDH具有更好的催化反應性能。該項研究揭示了SiO2吸附水能夠誘導形成高分散鈷(II)中心，為設計高反應活性的鈷基PDH催化劑提供了有效的策略。
Illustrating New Understanding of Adsorbed Water on Silica for inducing Tetrahedral Cobalt(II) for Propane Dehydrogenation. Nature Communication, 2023. DOI: 10.1038/s41467-022-35698-0
3. AM: 富氧空位RuO2亞納米片助力Ru團簇實現高效催化pH通用整體水分解
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電化學水分解產氫預計作為一個有效的方式存儲清潔氫能源，從而在未來氫能發展中可以滿足不同的應用。然而，目前用于電催化水分解的電催化劑性能仍然不理想，特別是pH通用的電催化劑，這嚴重阻礙了在不同電解質中高效析氫的發展。基于此，中國科學技術大學章根強課題組提出了一種功能化策略，通過使用富含氧空位(OV)的亞納米RuO2材料包裹Ru納米團簇(Ru@V-RuO2/C HMS)，可以激活其優越的OER和HER催化活性。
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電化學性能測試結果顯示，Ru@V-RuO2/C HMS催化劑在酸性和堿性溶液中，10 mA cm?2電流密度下的OER過電位分別為176 mV和201 mV過電位，HER過電位分別為47 mV和6 mV。此外，不論在酸性或堿性條件下，Ru@V-RuO2/C HMS催化劑都具有優異的電化學穩定性，并且穩定性測試后催化劑的形貌和組分變化幾乎可以忽略不計。
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實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，富含OV的RuO2亞納米片包裹Ru核心可以調控Ru和O的d/p帶中心，從而平衡H*的吸附/解吸行為(ΔGH*=0.13 eV)，削弱了含氧中間體的吸附，從而加速其反應動力學。
更重要的是，由Ru@V-RuO2/C HMS組裝的雙電極水電解系統僅需小于1.5 VRHE的電壓(1.447 VRHE，0.5 M H2SO4和1.137 VRHE，1.0 M KOH)就可以達到10 mA cm?2的電流密度，顯示出Ru@V-RuO2/C HMS催化劑優異的雙功能催化活性。綜上，該項工作可以為設計通過活性核心上的原子尺度的可控修飾來實現高效性能的電催化劑提供指導。
Arming Ru with Oxygen Vacancy Enriched RuO2 Sub-nanometer Skin Activates Superior Bifunctionality for pH-Universal Overall Water Splitting. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202206351
4. ACS Catal.: 構建單原子-受阻路易斯對雙活性中心，促進甲烷無氧偶聯反應
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在無氧條件下直接將甲烷轉化為高附加值化工產品(NOCM)由于CO2排放量少、投資成本低、碳利用效率高而受到廣泛關注。但是，由于熱力學約束和缺乏有效的催化劑，實現高效的NOCM過程仍面臨著嚴峻的挑戰。因此，設計具有優異C-H鍵活化能力和高C2烴選擇性的催化劑對于NOCM反應過程至關重要。近日，西安交通大學常春然課題組構建了“單原子”-“受阻路易斯對”(SA-FLP)雙活性中心催化劑，并將其用于甲烷的無氧化偶聯(NOCM)。其中，單原子位點是通過在CeO2表面的Ce位點摻雜一個Pt原子而產生的，FLP位點是通過去除與Pt原子相鄰的氧原子來制備的。
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研究人員首先通過靜態密度泛函理論(DFT)計算和微動力學模擬，對甲烷與乙烷和乙烯的直接非氧化偶聯反應進行了深入研究。主要結論如下:1.通過調節單原子摻雜位置和氧空位濃度，設計了三種SA-FLP雙活性中心；2.SA-FLP-3具有兩個相鄰的VOS，表現出最佳的甲烷活化性能，活化能壘為0.32-0.71 eV；3.在SA-FLP-3上，兩個甲基偶聯進一步生成乙烷和乙烯只需超過1.31 eV的能壘；4.微動力學模擬表明，在1200 K的溫度和8.0×10?3 bar的CH3分壓下，SA-FLP位點上NOCM的主要產物為C2H6，并且TOF為0.2535 s?1。
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由于C2H6和C2H4是高價值的C2產物，所以基于臨界反應速率追蹤NOCM對C2H6/C2H4的主導反應路線。生成C2H6的有利反應途徑是兩個吸附的甲基直接偶聯一步生成乙烷，并且C2H6-r2(2.53×10?1 s?1)的臨界反應TOF比C2H6-r1(2.74×10?9 s?1)快得多；產生C2H4的有利反應途徑是在SA位點上CH3*脫氫為CH2*，然后與另一CH3基團偶聯到C2H5*中間體。并且C2H4-r2(4.97×10?7 s?1)中臨界反應的TOF快于C2H4-r1(4.46×10?13 s?1)和C2H4-r3(1.78×10?15 s?1)?？偟膩碚f，這項研究不僅為設計高效的NOCM催化劑提供了策略，而且為C-C偶聯定向產生C2產物提供了深入的見解。
Design of SA-FLP Dual Active Sites for Nonoxidative Coupling of Methane. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c04479
5. Carbon Energy: COF衍生雙原子催化劑協同抑制HER以增強CO2RR反應
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用于生產高附加值產品的電化學CO2還原反應(CO2RR)是解決CO2過量排放的有效策略。然而，由于競爭反應(析氫反應HER)的存在，CO2RR催化劑的活性和選擇性仍不理想。近日，中科院上海高研院曾高峰、徐慶和寧波諾丁漢大學何俊等首次利用COF和金屬-有機骨架(MOF)的核-殼雜化構建了具有雙活性中心(ZnN4和CoN4O)的CO2RR催化劑(COF@MOF800-Co)。
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結果表明，外層COF阻止了MOF核的聚集，減少了熱解過程中鋅離子和氮、氧原子的損失，促進了高鋅活性中心和雜原子的形成，防止了熱處理后COF的坍塌。通過配位作用固定酞菁鈷(CoPc)分子，得到的中空催化劑碳壁上含有豐富的N和O原子(N占10.73%，O占8.31%)，并且鈷和鋅的含量分別為2.47wt.%和11.05wt.%。
性能測試結果顯示，在-0.8 V時，催化劑對CO2轉化為CO的催化效率最高，CO法拉第效率為92.6%；在-1.0 V時，催化劑的周轉頻率為1370.24 h?1，并且該催化劑的活性和選擇性在連續運行30小時后仍保持不變。
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實驗結果和理論計算表明，COF@MOF800-Co上Co位點的決速步(COOH*的產生)的能壘遠低于COF@MOF800-Co(0.58 eV)和COF@MOF800(1.32 eV)的Zn位點。此外，考慮到HER是CO2RR的競爭反應，計算了三個不同位點的HER相應的?G。Co位點的RDS是從H*轉化為H2，而COF@MOF800-Co和COF@MOF800中Zn位點的RDS是催化位點上H*的形成，ZnN4-O的RDS分別為0.36 eV和0.70 eV，表明Co位點的HER比Zn位點具有更高的活性。
為了清楚地識別催化過程，還計算了CO2RR與HER(UL(CO2)-UL(H2))的極限電位差。UL(CO2)-UL(H2)為?0.11 eV，表明CO2RR成功地抑制了HER；與Co位點不同，對Zn位點的主要反應是HER，COF@MOF800-Co和COF@MOF800中Zn位點的UL(CO2)-UL(H2)分別為0.21和0.62 eV。UL(CO2)-UL(H2)值的降低表明，在COF@MOF800-Co中的Co和Zn協同作用抑制了競爭性析氫反應。
Dual Atomic Catalysts from COF-derived Carbon for CO2RR by Suppressing HER through Synergistic Effects. Carbon Energy, 2023. DOI: 10.1002/cey2.300
6. AFM: 島狀單原子Co催化劑調控電荷捕獲以增強類光Fenton反應
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近年來，高級氧化法(AOPs)被認為是處理抗生素廢水的有前途的技術。其中，通過催化活化過一硫酸鹽(PMS)產生高活性氧物種(ROS)的類芬頓反應，是消除廢水中抗生素污染物的新方法。在過去的幾十年中，人們已經進行了許多關于開發有效的PMS活化光催化劑的研究，如金屬氧化物，金屬硫化物和碳氮化物。然而，對于單組分光催化劑來說，由于光生電子-空穴對的快速復合以及光吸收性能差導致光催化活性低，極大地限制了其實際應用。
基于此，阿德萊德大學段曉光和浙江師范大學吳西林等構建了富氮碳(SA-Co-CN)和石墨氮化碳(g-C3N4)負載的單原子Co異質結(SA-Co-CN/g-C3N4)，并將其用作活化過一硫酸鹽(PMS)的非均相催化劑。
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研究人員首先進行了密度泛函理論(DFT)計算，以揭示面內異質結構的電子結構和電子轉移行為。結果表明，SA-Co-CN/g-C3N4的總態密度(TDOS)表現出更窄的帶隙，這促進了能級之間的電子躍遷；SA-Co-CN和g-C3N4之間的電子軌道的強雜化，這意味著電荷轉移很容易進行。
此外，SA-Co-CN/g-C3N4的電子和空穴主要分布在C原子和N原子上，表明電荷載流子在SA-Co-CN/g-C3N4中更加離域化。更重要的是，電子和空穴傾向于分別積累在SA-Co-CN和g-C3N4中，這表明SA-Co-CN和g-C3N4的異質結之間的有效電荷分離。因此，異質結構中有效的電荷離域和分離必將提高SA-Co-CN/g-C3N4的光催化性能。
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因此，以諾氟沙星(NOR)為模型抗生素，SA-Co-CN/g-C3N4/PMS系統在紫外光下對NOR的去除率達到100%，而在g-C3N4/PMS系統中，只有11.7%的NOR被去除。此外，在NOR降解過程中約81.6%的總有機碳(TOC)被去除，這意味著SA-Co-CN/g-C3N4介導的光-Fenton系統的高礦化能力。
同時，在紫外光下，SA-Co-CN/g-C3N4/PMS系統的動力學速率常數(Kobs) (0.2601 min?1)比上述單個系統大約20倍，表明SA-Co-CN/g-C3N4異質結在可見光照射下協同增強PMS活化。總的來說，這項研究為合理設計基于SACs的異質結提供了一個新的策略，以通過界面偶聯獲得優越的光氧化還原活性。
Modulation of Charge Trapping by Island-like Single-Atom Cobalt Catalyst for Enhanced Photo-Fenton-Like Reaction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202208688
7. AFM: RuO2的酸性析氧活性低?不妨試試摻點Nd
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電化學水分解制氫可以緩解過度使用礦物燃料造成的環境和能源問題。然而，由于涉及多個氧中間體的析氧反應(OER)動力學緩慢，其效率受到陽極OER的限制。此外，許多基于過渡金屬的OER催化劑在堿性電解質中表現出優異的催化性能，但其中很少能在酸性溶液中有效工作。因此，設計并制備在酸性條件下具有高OER催化活性和穩定性的電催化劑的將有利于推動酸性電解水析氫的發展。基于此，西安交通大學楊生春和王斌等基于d帶中心理論，設計了一種新型的Nd摻雜RuO2催化劑(Nd0.1RuOx)，作為一種高效的酸性OER電催化劑。
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電化學性能測試結果顯示，在0.5 M H2SO4溶液中，最優的Nd0.1RuOx/CC電極對OER表現出優異的電催化性能，其在10 mA cm?2電流密度下的過電位為211 mV，Tafel斜率為50 mV dec?1。此外，通過外推Tafel曲線計算了所制備催化劑的交換電流密度(j0)。Nd0.1RuOx/CC的j0為0.15 mA cm?2，大于RuO2/CC(0.001 mA cm?2)和商業RuO2(0.018 mA cm?2)，表明其較高的內在活性。
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實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，Nd的引入可以適度降低Nd0.1RuOx中Ru的d帶中心，從而平衡了氧中間體的吸附和解吸。此外，Nd摻雜后，O 2p能帶中心下移，表明Nd0.1RuOx中Ru-O的共價性較弱，O 2p上的直接O-O耦合在熱力學上是不利的。同時，在酸性電解質中，與常規RuO2相比，Nd0.1RuOx中Ru4+的高比例顯著地抑制了Ru的溶解，提高了Nd0.1RuOx的穩定性。綜上，該項工作不僅開發了一種高效、穩定的OER電催化劑以推動質子交換膜電解槽的工業化生產，而且通過對RuO2電子結構的工程化設計，為催化劑的設計提供了參考。
Optimizing the Electronic Structure of Ruthenium Oxide by Neodymium Doping for Enhanced Acidic Oxygen Evolution Catalysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202213304
8. Small: 拓撲轉換策略功不可沒！合成多孔二維Co/NiO用于高效光催化CO2還原
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具有獨特各向異性和電子特性的先進二維材料已被廣泛應用于緩解能源和環境危機的新一代材料。二維結構使催化劑具有較高的表面積和較短的擴散長度，可用于物質/電荷轉移，從而構成催化、能量存儲和其他相關應用的理想候選材料。關于活性催化位點，最近的研究表明，2D材料的催化性能更多地來自痕量邊緣位點，而不是來自大面積的基底面。因此，利用二維材料的孔隙工程，在基板上制備含有納米孔的多孔二維催化劑已成為一個熱門方向。近日，福州大學于巖和莊贊勇等利用原位拓撲轉換策略，成功制備出單晶多孔2D Co/NiO-2納米材料，并且該材料具有優異的光催化CO2還原性能。
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研究人員對Co/NiO-2在CO2轉化為合成氣過程中的催化性能進行了評估。在去離子水/乙腈混合物存在的情況下，CO2、[Ru(bpy)3]Cl2?6H2O和三乙醇胺(TEOA)分別作為碳源、光敏劑和電子供體。
結果表明，Co/NiO-2上CO和H2的產率分別為32.46 mmol g?1 h?1和17.84 mmol g?1 h?1；Co/NiO-2在450 nm處表現出1.96%的表觀量子產率(AQY)，并且在CO/NiO-2催化劑上生成的合成氣的CO/H2比約為1.82，優于大多數多相光催化劑。此外，Co/NiO-2在五次循環試驗中保持高的性能，并且反應后催化劑的形貌和組分基本保持不變。
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機理實驗表征和理論計算表明，當可見光激發Ru物種時，光生電子將轉移到Co/NiO-2上，并且CO/NiO-2上納米孔邊緣位點上的活性位點有助于CO2吸附和活化，而Co/NiO-2單晶性質促進光生電荷轉移，導致多孔2D材料的有效CO2-CO轉化。此外，由于微量Co摻雜引起氫氧化物前驅體的晶格畸變，從而導致氫氧化物前驅體的脫水能急劇下降，因此可以實現由二維氫氧化物到多孔二維氧化物的拓撲轉變。
Scalable Synthesis of Holey Deficient 2D Co/NiO Single-Crystal Na-Nomeshes via Topological Transformation for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202206873

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