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Gerbrand Ceder教授Matter：能量密度超1000 Wh kg-1的尖晶石正極材料！

大多數(shù)傳統(tǒng)正極材料（如 LiCoO₂和NMC）具有層狀結(jié)構(gòu)，需要Co和Ni來保持正極的循環(huán)穩(wěn)定性，鋰離子電池市場的快速增長要求擺脫Co/Ni的限制。尖晶石型正極是促進(jìn)其增長的良好候選材料，它可以利用廉價且含量豐富的Mn作為氧化還原活性元素。然而，~3 V的有害兩相反應(yīng)限制了其容量。

在此，美國加州大學(xué)伯克利分校Gerbrand Ceder教授及勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室Huiwen Ji等人通過機(jī)械化學(xué)方法成功合成了一系列具有不同陽離子順序（x = 0.07、0.28、0.6和1.0）的錳基Li_1.4+xMn_1.6O_3.7F_0.3氟氧化物。在三個部分（無序）有序的尖晶石正極中實(shí)現(xiàn)了>1000 Wh kg^-1（比容量>350 mAh g^-1）的高比能量密度，其中可逆O氧化還原有顯著貢獻(xiàn)。

隨著x的增加，其結(jié)構(gòu)從大部分尖晶石型向更無序的巖鹽轉(zhuǎn)變。陽離子無序抑制了與3 V附近電壓平臺相關(guān)的兩相區(qū)域，并將其轉(zhuǎn)化為固溶體。此外，通過對局部環(huán)境的影響，可調(diào)的陽離子順序也對倍率性能、電壓分布和氧化還原機(jī)理產(chǎn)生了深遠(yuǎn)的影響。

圖1. 三種尖晶石正極材料的電化學(xué)性能

因此，Li_1.47Mn_1.6O_3.7F_0.3表現(xiàn)出最高的倍率性能，在7.5 A g^-1時提供超過158 mAh g^-1的容量，而更多的巖鹽型無序有利于晶格O的氧化還原，從而提高容量。

這項工作強(qiáng)調(diào)了探索眾所周知的有序化合物之間結(jié)構(gòu)空間連續(xù)性的重要性，可以更好地了解如何通過替代合成方法獲得熱力學(xué)穩(wěn)定和亞穩(wěn)態(tài)的偏序，以及如何將它們集成到高負(fù)載復(fù)合正極中，對于進(jìn)一步探索這一有前景的空間非常有必要。

圖2. 尖晶石正極材料的原位XANES光譜

Realizing continuous cation order-to-disorder tuning in a class of high-energy spinel-type Li-ion cathodes, Matter 2021. DOI: 10.1016/j.matt.2021.10.013

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