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薛燦Appl. Catal. B.: 具有內部np同質結的氮化碳聚合物用于高效光催化CO2還原與環己烯氧化

在太陽輻射下將溫室氣體CO₂轉化為高附加值的化學品或燃料，是解決能源危機和環境污染的理想技術。因此，南洋理工大學薛燦團隊報道了一種具有內部np同質結的氮化碳聚合物(CDT-DCDA-490)，能夠在水相和有機相中分別高效還原CO₂和氧化環己烯。

作者采用了一種簡單的預修飾策略，通過CDT和DCDA單體的共聚，將富含π電子的苯基插入到三-s-三嗪骨架中，合成具有內部np同質結的功能化氮化碳聚合物(PCN)半導體。

苯環的連接導致催化劑具有大的π共軛結構和可控的電子局域，能夠調CDT-DCDA-490的電子結構、光學性質和親脂性。電化學研究揭示了CDT-DCDA-490聚合物骨架中n型和p型域的共存。另外，內部np同質結可以加速光生電荷在PCN基質中的分離和轉移的動力學。

具有np同質結的CDT-DCDA-490光催化劑在光照射下產生光生e^–h⁺對。然后，環己烯分子被光生h⁺氧化形成自由基，并進一步氧化生成2-環己烯-1-酮。空穴消耗還加速了水相中光生電子對CO₂的還原。

另外，在水-油雙相系統中同時進行CO₂的還原和烯烴氧化，為CO和2-環己烯-1-酮的生產提供了高選擇性。此外，CDT-DCDA-490作為光電陽極也表現出優異的 PEC性能。

Polymeric carbon nitride with internal n-p homojunctions for efficient photocatalytic CO₂reduction coupled with cyclohexene oxidation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120568

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