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鋰硫(Li-S)電池因其高達(dá)2600 Wh kg^-1的優(yōu)異理論能量密度而被視為下一代儲(chǔ)能裝置。正極多硫化物電催化劑已被廣泛研究以促進(jìn)緩慢的硫氧化還原動(dòng)力學(xué)并實(shí)現(xiàn)高性能Li-S電池。探索電催化劑的表面結(jié)構(gòu)對(duì)于理解多硫化物電催化機(jī)理和合理設(shè)計(jì)先進(jìn)的電催化劑具有重要意義。

清華大學(xué)張強(qiáng)等首次發(fā)現(xiàn)了Li-S電池中二硫化物電催化劑（例如MoS₂、FeS₂、CoS₂、NiS₂和WS₂）的表面凝膠化。

清華張強(qiáng)Angew：首次發(fā)現(xiàn)鋰硫電池中二硫化物電催化劑的表面凝膠化

圖1 MoS₂的凝膠化

具體而言，凝膠層將同時(shí)覆蓋二硫化物電催化劑并在循環(huán)過(guò)程中改變表面結(jié)構(gòu)。根據(jù)實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果，二硫化物的路易斯酸位點(diǎn)會(huì)觸發(fā)1,3-二氧戊環(huán)(DOL)溶劑的開(kāi)環(huán)陽(yáng)離子聚合，從而生成了表面凝膠層。不幸的是，表面凝膠層將覆蓋二硫化物電催化劑的活性位點(diǎn)，并進(jìn)一步阻礙其促進(jìn)硫氧化還原動(dòng)力學(xué)的電催化活性。

圖2 使用TEA抑制競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)

為解決上述問(wèn)題，作者將路易斯堿三乙胺(TEA)作為競(jìng)爭(zhēng)性抑制劑引入到Li-S電池中以抑制表面凝膠化。具體而言，TEA分子與DOL競(jìng)爭(zhēng)吸附在二硫化物的路易斯酸位點(diǎn)上，以防止隨后的膠凝過(guò)程。

因此，具有二硫化物電催化劑和TEA抑制劑的Li-S電池表現(xiàn)出更長(zhǎng)的循環(huán)壽命（在3.0 C下穩(wěn)定循環(huán)250次）、改善的倍率性能（4.0 C），并且使用高硫負(fù)載將放電容量提高了最多4倍。這項(xiàng)工作不僅為多硫化物電催化劑的表面結(jié)構(gòu)提供了新的見(jiàn)解和對(duì)Li-S電池表面結(jié)構(gòu)調(diào)控的系統(tǒng)研究，而且為其他能源相關(guān)系統(tǒng)中先進(jìn)電催化劑的合理設(shè)計(jì)原則提供了啟示。

圖3 采用TEA和二硫化物電催化劑的Li-S電池性能

Surface Gelation on Disulfide Electrocatalysts in Lithium?Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202114671

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