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1. 明軍/王立民AEM：不燃的全氟化電解液助力寬溫、高壓鋰金屬電池

電池頂刊集錦：明軍、劉天西、楊劍、馬建民、許運(yùn)華、王立民、劉棟、姜忠義、王景濤等成果！

高壓鋰金屬電池由于其出色的能量密度（>400 Wh kg^-1）而成為最有前景的儲(chǔ)能技術(shù)。然而，傳統(tǒng)碳酸酯基電解液在高電位正極的氧化分解、鋰負(fù)極和電解液之間的有害反應(yīng)以及不可控的鋰枝晶生長(zhǎng)，會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的容量衰減和/或易燃安全問題，這阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

圖1 不同電解液的電化學(xué)和阻燃特性

中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所明軍、王立民、沙特阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)Husam N. Alshareef、漢陽大學(xué)Yang-Kook Sun等通過采用氟化溶劑-氟代碳酸乙烯酯（FEC）和（2，2，2-三氟乙基）碳酸乙酯（ETFEC）取代傳統(tǒng)的碳酸乙烯酯（EC）和碳酸二乙酯（DEC）溶劑，設(shè)計(jì)了一種新型不燃的氟化電解液。研究發(fā)現(xiàn)，氟化電解液表現(xiàn)出一種獨(dú)特的溶劑化過程，通過這種過程，Li⁺的脫溶能壘和電解液的分解可以被大大降低和緩解。此外，當(dāng)加入乙氧基五氟環(huán)三磷腈（PFPN）溶劑時(shí)，可以通過調(diào)節(jié)分子間相互作用來進(jìn)一步優(yōu)化上述溶劑化衍生的電化學(xué)行為。PFPN不僅有很高的阻燃效率，而且該分子有許多吸電子的F原子和給電子的-P=N-基團(tuán)，可以與其他含有孤對(duì)電子或缺電子原子的溶劑相互作用，從而改變Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)和（去）溶劑化行為。

圖2 電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)演化

這種組合促使了4.4V富鎳NCM811基鋰金屬電池在寬溫度范圍內(nèi)具有優(yōu)異的循環(huán)性能（例如，在60℃下可長(zhǎng)循環(huán)超過80次，在-40℃下可保持59.3%的放電容量）。此外，當(dāng)嚴(yán)格控制鋰負(fù)極與NCM811正極的耦合量（N/P=2）時(shí)，該電池在162次循環(huán)后仍可保持80%容量。最后，作者提出了一個(gè)新的界面模型，在分子尺度上建立了電解液行為和電極性能之間的關(guān)系，為高壓鋰金屬電池用電解液設(shè)計(jì)提供了新的見解。

圖3 鋰負(fù)極在不同電解液中的電化學(xué)穩(wěn)定性及其表征

Intermolecular Interactions Mediated Nonflammable Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries in Wide Temperature. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300443

2. 北化劉棟AM：高強(qiáng)、高韌聚合物粘結(jié)劑使硅負(fù)極穩(wěn)定運(yùn)行1000次！

不良應(yīng)力導(dǎo)致的差界面穩(wěn)定性和循環(huán)性能不足阻礙了硅微粒（μSi）作為下一代高能量密度鋰離子電池負(fù)極材料的商業(yè)應(yīng)用。

圖1 聚合物設(shè)計(jì)及作用示意

北京化工大學(xué)劉棟等通過將聚丙烯酸的剛度和羧基丁腈橡膠的柔軟度進(jìn)行耦合，設(shè)計(jì)了一種概念新穎的物理化學(xué)雙交聯(lián)導(dǎo)電聚合物網(wǎng)絡(luò)，該網(wǎng)絡(luò)還通過引入高度支化的單寧酸作為物理交聯(lián)劑獲得多個(gè)氫鍵。當(dāng)Si顆粒在鋰化過程中膨脹時(shí)，高彈性橡膠鏈段和多個(gè)氫鍵通過有序的氫鍵斷裂和折疊的分子鏈滑動(dòng)來緩沖劇烈的應(yīng)力，從而穩(wěn)定電極界面并增強(qiáng)循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2 基于不同粘結(jié)劑的硅負(fù)極的電化學(xué)性能

正如預(yù)期的那樣，所得電極（μSi/PTBR）在2 A g^?1下的循環(huán)中，從第19次的2027.9 mAh g^?1到第200次的1945.7 mAh g^–1，提供了前所未有的高容量保持率～97%。同時(shí)，這種獨(dú)特的應(yīng)力耗散策略也適用于穩(wěn)定SiO_x負(fù)極，其在1.5 A g^?1下的1000次循環(huán)中，每循環(huán)的容量損失低得多，約為0.012%。此外，原子力顯微鏡分析和有限元模擬揭示了物理化學(xué)雙交聯(lián)導(dǎo)電聚合物網(wǎng)絡(luò)優(yōu)異的應(yīng)力分布能力。總體而言，這項(xiàng)工作為能量密集型電池的實(shí)用高容量負(fù)極提供了一種有效的能量耗散策略。

圖3 導(dǎo)電聚合物網(wǎng)絡(luò)的應(yīng)力分布能力和鋰化過程中μSi/PTBR的演變

Physicochemical Dual Crosslinking Conductive Polymeric Networks Combining High Strength and High Toughness Enable Stable Operation of Silicon Microparticles Anodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301320

3. 天大許運(yùn)華AM：通過雙電解液添加劑實(shí)現(xiàn)521.3Wh/kg的鋰金屬電池

采用鋰金屬負(fù)極和高壓正極的鋰金屬電池（LMBs）已被認(rèn)為是最有前景的高能量密度電池技術(shù)之一。然而，它的實(shí)際應(yīng)用在很大程度上受到鋰金屬負(fù)極枝晶生長(zhǎng)、正極結(jié)構(gòu)快速退化和SEI動(dòng)力學(xué)不足的阻礙。

圖1 雙添加劑的作用示意

天津大學(xué)許運(yùn)華等報(bào)告了一種雙陰離子調(diào)節(jié)策略，即利用雙三氟甲基磺酰亞胺鋰（LiTFSI）和二氟（雙氧）磷酸鋰（LiDFBOP）作為碳酸酯電解液中的雙添加劑，協(xié)同提高LMB的界面穩(wěn)定性和動(dòng)力學(xué)。TFSI^–的陰離子可以調(diào)節(jié)Li⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，產(chǎn)生低的Li⁺脫溶劑化能。DFBOP^–可以在負(fù)極和正極上形成高離子傳導(dǎo)性和堅(jiān)固的富含無機(jī)物的界面層，這是由于與電解液的其他成分相比，其最高被占分子軌道（HOMO）的能級(jí)更高，最低未被占分子軌道（LUMO）的能級(jí)更低。

圖2 優(yōu)化的Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)對(duì)Li沉積/剝離的調(diào)節(jié)

因此，在Li||LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂(NCM83)軟包電池中顯示了優(yōu)異的倍率能力（5C）和循環(huán)穩(wěn)定性（150次循環(huán)后具有84.6%的容量保留）。此外，還實(shí)現(xiàn)了實(shí)用的NCM83軟包鋰電池，其具有39.0 Ah的超大容量，能量密度為521.3 Wh kg^-1/1143.6 Wh L^-1。這項(xiàng)工作的研究結(jié)果為促進(jìn)高能量密度LMB的實(shí)際利用提供了一種簡(jiǎn)便的電解液設(shè)計(jì)策略。

圖3 充電截止電壓為4.4V的Li||NMC83扣式電池的電化學(xué)性能

Achieving Practical High-Energy-Density Lithium Metal Batteries by a Dual-Anion Regulated Electrolyte. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301171

4. 姜忠義/王景濤AEM：層狀離子液體復(fù)合電解質(zhì)助力-20至60℃寬溫固態(tài)鋰電

圖1 L-ILCE的制備和結(jié)構(gòu)

能夠在寬溫度范圍內(nèi)運(yùn)行的電解液對(duì)可持續(xù)的先進(jìn)能源系統(tǒng)至關(guān)重要。天津大學(xué)姜忠義、鄭州大學(xué)王景濤等通過將離子液體（ILs）限制在二維蛭石框架的有序?qū)娱g納米通道內(nèi)，探索了一種層狀離子液體復(fù)合電解質(zhì)（L-ILCE）。研究表明，在納米通道內(nèi)，精細(xì)調(diào)整的微觀結(jié)構(gòu)可以誘導(dǎo)ILs的重排和結(jié)晶，這使得L-ILCE兼具液態(tài)電解液和固態(tài)電解質(zhì)的綜合優(yōu)勢(shì)。因此，L-ILCE表現(xiàn)出較高的離子傳導(dǎo)性（-40至100℃時(shí)為0.09-1.35×10^-3 S cm^-1），而聚合物和無機(jī)電解質(zhì)在0℃以下通常會(huì)失去離子傳導(dǎo)能力。此外，L-ILCE還表現(xiàn)出高轉(zhuǎn)移數(shù)（0.89，與單離子導(dǎo)體相當(dāng)）和寬電化學(xué)窗口（0-5.3V）。

圖2 L-ILCE通道中的鋰離子傳輸機(jī)制

受益于上述優(yōu)勢(shì)，由L-ILCE組裝的LiFePO₄||Li和高壓LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂||Li電池在-20至60℃下表現(xiàn)出高度穩(wěn)定的電化學(xué)性能。此外，軟包電池（0.1Ah）在60和-20℃下經(jīng)過50次循環(huán)后分別表現(xiàn)出93.8和45.0 mAh的高容量，對(duì)應(yīng)于97%和98%的容量保持率，并具有良好的柔性和安全性。這項(xiàng)研究為在更寬的工作溫度下合理設(shè)計(jì)鋰基電池的先進(jìn)離子導(dǎo)體提供了希望。

圖3 采用L-ILCE的固態(tài)鋰金屬電池演示

Lamellar Ionic Liquid Composite Electrolyte for Wide-Temperature Solid-State Lithium-Metal Battery. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300156

5. AEM：多功能聚合物酞菁包覆碳納米管作為鋰硫電池的高效氧化還原介體

金屬酞菁（Pc）復(fù)合物由于其可調(diào)整的特性和獨(dú)特的π電子結(jié)構(gòu)，被認(rèn)為是有前途的功能性有機(jī)材料。盡管有這些優(yōu)點(diǎn)，聚合物金屬Pc在鋰硫電池（Li-S）中的應(yīng)用還有待探索。

圖1 材料制備及表征

成均館大學(xué)Ho Seok Park、香港理工大學(xué)Jeongyeon Lee等報(bào)告了一鍋環(huán)化和聚合工藝，獲得了新型三甘醇（TEG）功能化聚合物鈷Pcs，它可以均勻地涂覆在多壁碳納米管（MCs）的表面，形成鈷Pc-MC共軛物（TCP/MCs）。TCP/MCs具有以下五個(gè)特點(diǎn)，這使它們適合用于Li-S電池：1）每個(gè)Pc中心的Co離子可作為L(zhǎng)iPS轉(zhuǎn)換的氧化還原介質(zhì)，從而提高了轉(zhuǎn)換反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)；2）Co周圍的氮（N）原子提供電子，從而與LiPS的Li原子形成極性相互作用，這減輕了LiPS的過度溶解；3）TEG連接物中的氧原子類似12-冠-4（一種冠醚）中的O原子，作為可以容納鋰離子的親鋰位點(diǎn)，從而降低鋰離子的濃度梯度；4）Pc芳香環(huán)中的電子增強(qiáng)了MCs中的電子遷移率；5）TCP涂層可防止Pcs在MCs上的聚集，從而確保存在良好分散的活性金屬位點(diǎn)。

圖2 對(duì)多硫化物的吸附及催化轉(zhuǎn)化

因此，所得到的S@TCP/MC正極在0.1C時(shí)表現(xiàn)出1392.8 mAh g^-1的高比容量，在5.0C時(shí)表現(xiàn)出667.9 mAh g^-1的倍率容量，以及200次循環(huán)后861.0 mAh g^-1的高可逆容量，容量保留率為81.5%。此外，即使在高S負(fù)載（6.6 mg cm^-2）下，S@TCP/MC正極在0.2 C時(shí)仍提供了1032 mAh g^-1的高初始容量，相當(dāng)于6.83 mAh cm^-2的面容量，這證實(shí)了其在Li-S電池中的實(shí)際應(yīng)用潛力。

圖3 Li-S電池性能

Multifunctional Polymeric Phthalocyanine-Coated Carbon Nanotubes for Efficient Redox Mediators of Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204353

6. 劉天西團(tuán)隊(duì)AEM：金屬氧化物氣凝膠：穩(wěn)定可充鋅金屬負(fù)極的新視野

枝晶沉積和副反應(yīng)一直是鋅負(fù)極的界面挑戰(zhàn)，這阻礙了實(shí)用水系鋅基電池的發(fā)展。

圖1 VAG-Ce@Zn負(fù)極的設(shè)計(jì)策略示意

江南大學(xué)劉天西、陳蘇莉、廣東工業(yè)大學(xué)張文禮、沙特阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)Husam N. Alshareef等報(bào)道了一種富含氧空位的CeO₂氣凝膠（VAG-Ce）界面層，該界面層同時(shí)集成了Zn²⁺的選擇性、孔隙率和輕質(zhì)性，可作為實(shí)現(xiàn)無枝晶和無腐蝕鋅負(fù)極的新策略。VAG-Ce有序且均勻的納米通道可以充當(dāng)離子篩，通過調(diào)節(jié)Zn²⁺通量在Zn負(fù)極表面重新分布Zn²⁺，實(shí)現(xiàn)均勻的Zn沉積并顯著抑制枝晶生長(zhǎng)。重要的是，暴露在VAG-Ce表面的豐富氧空位可以強(qiáng)烈捕獲SO₄^2-，形成一個(gè)負(fù)電荷層，并可以吸引Zn²⁺并加速Zn²⁺的遷移動(dòng)力學(xué)，而隨后額外陰離子的排斥可以有效抑制（Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O）副產(chǎn)物的產(chǎn)生，從而實(shí)現(xiàn)超穩(wěn)定的Zn負(fù)極。

圖2 半電池性能

因此，VAG-Ce改性的Zn負(fù)極(VAG-Ce@Zn)能夠在4 mA cm^?2下實(shí)現(xiàn)4000小時(shí)以上的長(zhǎng)壽命，并且在8 mA cm^?2和85%的高鋅利用率下實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的1200小時(shí)的高循環(huán)穩(wěn)定性，這使得VAG@Zn/MnO₂電池的容量保持和循環(huán)性能極佳。總體而言，這項(xiàng)工作通過引入富含氧空位的氣凝膠提出了一個(gè)創(chuàng)新的設(shè)計(jì)概念，并為穩(wěn)定大規(guī)模儲(chǔ)能的鋅負(fù)極提供了一個(gè)新的前景。

圖3 基于VAG-Ce@Zn負(fù)極的全電池的電化學(xué)性能

Metal Oxide Aerogels: A New Horizon for Stabilizing Anodes in Rechargeable Zinc Metal Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300331

7. 楊劍AEM：親水和親鋅界面實(shí)現(xiàn)創(chuàng)紀(jì)錄的低溫?zé)o負(fù)極鋅金屬電池

無負(fù)極電池極大地提高了整體能量密度，但它們需要極高的庫(kù)侖效率（CE，>99.7%）才能正常工作。由于與水有關(guān)的寄生反應(yīng)和鋅負(fù)極上的枝晶生長(zhǎng)，這在水系電池中變得非常具有挑戰(zhàn)性。

圖1 Cu@AOF的制備過程和結(jié)構(gòu)/組成表征

山東大學(xué)楊劍、汪冬冬等將氟化氫鋁涂在銅箔（Cu@AOF）上來實(shí)現(xiàn)無負(fù)極的水系電池。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算證實(shí)，AOF對(duì)H₂O有很高的吸附親和力，對(duì)Zn原子有很低的擴(kuò)散能壘，改善了脫溶劑化過程和表面擴(kuò)散。同時(shí)，AOF表現(xiàn)出較大的Zn²⁺吸附能力，增加了Zn²⁺的局部濃度，調(diào)節(jié)了局部Zn²⁺通量，促進(jìn)了Zn的均勻沉積。

圖2 Zn||Cu@AOF半電池的電化學(xué)性能

受益于上述優(yōu)勢(shì)，Cu@AOF在半電池中在10 mA cm^?2的6000次循環(huán)中實(shí)現(xiàn)了99.90%的高平均庫(kù)倫效率（CE）。Cu@AOF||Zn_0.5VO₂無負(fù)極全電池表現(xiàn)出創(chuàng)紀(jì)錄的高循環(huán)壽命，在1 A g^?1下可循環(huán)2000次，并且平均CE為99.95%，比此前報(bào)道的好得多。更令人印象深刻的是，無負(fù)極全電池首次可以在?20°C的低溫下運(yùn)行400次循環(huán)，CE值高達(dá)99.94%。總之，這項(xiàng)工作為電極界面的合理工程提供了啟示，以便在低溫下獲得優(yōu)異的性能。

圖3 無負(fù)極Cu||Zn_0.5VO₂全電池的電化學(xué)性能

Interface Engineering by Hydrophilic and Zincophilic Aluminum Hydroxide Fluoride for Anode-Free Zinc Metal Batteries at Low Temperature. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204388

8. 馬建民AEM：僅需1%添加劑，穩(wěn)定4.6V高壓Li||LiCoO₂

提高正極的截止電壓可以提高Li||LiCoO₂電池的能量密度。然而，電解液和正極在高電壓下會(huì)分別遭受氧化和退化，這導(dǎo)致電池快速失效。

圖1 電解液的穩(wěn)定性表征

湖南大學(xué)馬建民等通過使用雙(苯磺酰)亞胺(BBSI)作為添加劑，構(gòu)建了一種均勻的、高Li⁺導(dǎo)電的正極電解質(zhì)界面相(CEI)，以穩(wěn)定4.6V截止電壓下的Li||LiCoO₂電池。由于BBSI先于碳酸酯溶劑進(jìn)行了氧化分解，因此它有利于在緊湊而均勻的CEI中形成Li₂S和Li₃N。這樣的CEI提供了高的Li⁺導(dǎo)電性，以消除晶格間的應(yīng)力積累，并通過促進(jìn)局部均勻的Li⁺來保持LiCoO₂的原始結(jié)構(gòu)。

圖2 Li||LiCoO₂電池的高壓性能

正如預(yù)期的那樣，采用含有1%BBSI電解液的Li||LiCoO₂電池在4.6V的截止充電電壓和0.5C條件下循環(huán)300次后可維持81.30%的初始容量，即使在2C/3C條件下循環(huán)500次后也可保持88.27%的初始容量。總體而言，這項(xiàng)工作為高電流密度下的高壓鋰電穩(wěn)定提供了新的思路。

圖3 CEI分析

Conductive Li+ Moieties-Rich Cathode Electrolyte Interphase with Electrolyte Additive for 4.6 V Well-Cycled Li||LiCoO2 Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204272

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