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安大鹿可ACS Nano：氧化還原催化實(shí)現(xiàn)高能柔性固態(tài)鋅-硫電池

在水系鋅離子電池中，嵌入化學(xué)通常會(huì)挫敗實(shí)現(xiàn)高能量密度的嘗試。釋放鋅-硫氧化還原化學(xué)的全部潛力需要調(diào)控動(dòng)力學(xué)響應(yīng)和正極組成之間的反饋。還應(yīng)同時(shí)跟蹤電池退化機(jī)制。

安徽大學(xué)鹿可等設(shè)計(jì)了一種高能Zn-S系統(tǒng)，其中通過在硫納米顆粒內(nèi)原位界面聚合Fe(CN)₆^4–摻雜的聚苯胺來制造高容量正極。

圖1 材料合成和氧化還原催化促進(jìn)硫可逆轉(zhuǎn)化的示意圖

與硫相比，F(xiàn)e^II/III(CN)₆^4/3–氧化還原介質(zhì)表現(xiàn)出明顯更快的陽離子（脫）嵌動(dòng)力學(xué)。較高的正極電位（Fe^II(CN)₆^4–/Fe^III(CN)₆^3– ～ 0.8 V vs S/S^2–～ 0.4 V）在電池放電過程中自發(fā)催化硫的完全還原（S₈ + Zn₂Fe^II(CN)₆ ? ZnS + Zn_1.5Fe^III(CN)₆，ΔG = -24.7 kJ mol^-1)。

在反向充電過程中，開放的鐵氧化還原物質(zhì)為ZnS的活化提供了較低的能量勢(shì)壘，并且容易的Zn²⁺嵌入傳輸促進(jìn)了S和ZnS之間的高度可逆轉(zhuǎn)化。

圖2 可逆硫氧化還原轉(zhuǎn)化機(jī)理研究

因此，具有70 wt%硫含量的蛋黃-殼結(jié)構(gòu)正極可提供1205 mAh g^-1的可逆容量，0.58 V 的平坦平臺(tái)電壓，200次循環(huán)中的低平均衰減率（0.23%/循環(huán)），以及720 Wh kg_sulfur^-1的能量密度。

此外，一系列非原位研究揭示了Zn-S電池的退化本質(zhì)：非活性ZnS納米晶體的聚集，而不是Zn負(fù)極的耗盡。令人印象深刻的是，采用復(fù)合正極組裝的柔性固態(tài)鋅電池實(shí)現(xiàn)了375 Wh kg_sulfur^-1的能量密度。這項(xiàng)工作提出的氧化還原電催化效應(yīng)為可調(diào)Zn–S化學(xué)提供了可靠的見解。

圖3 柔性固態(tài)Zn-S電池的性能

Redox Catalysis Promoted Activation of Sulfur Redox Chemistry for Energy-Dense Flexible Solid-State Zn–S Battery. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c08645

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