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陸盈盈/何奕/馮光ACS Cent. Sci.: 調節帶電界面抑制枝晶生長實現快充鋰負極

極快充電（XFC）即充電時間為15分鐘，是實現純電動汽車大規模應用的關鍵。然而，鋰金屬電極表面附近的低鋰離子濃度會導致不受控制的枝晶生長，并因高電鍍電流密度而加劇。

在此，浙江大學陸盈盈研究員、何奕副教授及華中科技大學馮光教授等人通過對電解液-電極界面的分子理解，揭示了在XFC恒壓充電（CV）模式下自適應增強的內部電場的有益影響。研究發現，在相同的充電時間和容量下，與恒流模式（CC）相比，增加幾十毫伏的電場應力可以促進Li⁺向帶負電的鋰電極遷移，減輕界面處的Li⁺消耗從而抑制枝晶。

此外，在鋰電極表面構建的溶劑化鞘中包含更多的NO₃^–離子，導致富含氮化物的固體電解質中間相（SEI），從而有利于降低Li⁺傳輸勢壘。

圖1. 對帶電界面納米結構的分子洞察

基于所揭示的優點，作者測試了使用有限鋰作為負極的全電池的電化學性能，以證明CV充電方法在其實際應用中的潛力。作者發現 Li||Li₄Ti₅O₁₂電池在高達27 mA cm^-2的充電電流下可實現550次循環的穩定循環性能，并且Li||S全電池在70 次循環中表現出穩定的700 mAh g^-1的比容量，充電時間低于12分鐘。

此外，CV 模式下的內部電場不僅在快速充電過程中對穩定鋰沉積起到了有益的作用，也促進了多硫化物陰離子遷移到正極，從而減輕了穿梭效應并提高了硫的利用率。這項工作不僅豐富了對界面納米結構的基本理解，而且為穩定XFC中的鋰沉積提供了一種可行的方法。

圖2. 在CC和CV方法中快速充電Li||S電池的電化學性能

Inhibiting Dendrite Growth via Regulating the Electrified Interface for Fast-Charging Lithium Metal Anode, ACS Central Science 2021. DOI: 10.1021/acscentsci.1c01014

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