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AM：轉(zhuǎn)化率100%、選擇性99%！Pd1/BP SAC助力高效半加氫反應(yīng)

單原子催化劑（SACs）因其卓越的催化性能和最大化的原子利用率而代表了多相催化的新前沿。然而，單個(gè)原子通常以極化電子密度與載體結(jié)合，因此表現(xiàn)出高價(jià)態(tài)，限制了它們?cè)谠S多化學(xué)轉(zhuǎn)化中的催化范圍。

近日，新加坡國立大學(xué)盧炯教授和Chun Zhang教授、深圳大學(xué)蘇陳良教授和新加坡科技研究局材料研究與工程研究所Ming Lin（共同通訊作者）等人報(bào)道了二維（2D）黑磷（BP）作為巨磷（P）配體，通過原子層沉積限制高密度的單原子（例如Pd₁、Pt₁）。

對(duì)比其他2D材料，具有相對(duì)較低電負(fù)性和屈曲結(jié)構(gòu)的BP有利于強(qiáng)大的零價(jià)Pd SACs在空位中的強(qiáng)限制。

金屬Pd₁/BP SAC顯示出芳香基乙炔轉(zhuǎn)化為芳香基乙烯的高度選擇性半加氫反應(yīng)，與促進(jìn)完全氫化產(chǎn)物形成的金屬Pd納米粒子不同。其中，轉(zhuǎn)化率最高達(dá)到了100%，選擇性最高也達(dá)到了99%。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Pd原子與相鄰的P原子形成共價(jià)鍵，其中H原子傾向于吸附，有助于H₂的解離吸附。密閉空間中的零價(jià)Pd有利于合成部分氫化產(chǎn)物而不是完全氫化產(chǎn)物的更大能量增益。該工作為在BP上合成零價(jià)SACs進(jìn)行有機(jī)轉(zhuǎn)化提供了一條新途徑。

Zero-Valent Palladium Single-Atoms Catalysts Confined in Black Phosphorus for Efficient Semi-Hydrogenation. Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202008471.

https://doi.org/10.1002/adma.202008471.

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