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ACS Catalysis：異質(zhì)核殼結(jié)構(gòu)Ni-Co@Fe-Co在堿性海水中高效電催化制氫

為緩解化石燃料帶來的能源危機和空氣污染，開發(fā)清潔可再生能源受到了廣泛關(guān)注。氫氣具有高能量密度、零碳排放、可持續(xù)性等優(yōu)點，是一種有潛力的清潔能源。電催化析氫反應(HER)在生產(chǎn)高純度氫氣方面具有很好的應用前景。

海水是地球上最豐富的天然電解質(zhì)，海水電解是一種“一舉兩得”的技術(shù)，既可用于制氫，又可用于海水淡化，是低成本、大規(guī)模生產(chǎn)氫氣的理想技術(shù)。然而，由于離子中毒和高腐蝕性，用于海水電解的HER電催化劑的設(shè)計具有挑戰(zhàn)性。

基于此，帝國理工學院D. Jason Riley等人采用共沉淀法合成了基于普魯士藍類似物(Ni-Co@Fe-Co PBA)的三金屬異質(zhì)核殼結(jié)構(gòu)催化劑用于海水電解制氫。

采用標準的三電極體系，在1.0 M KOH中研究了PBA催化劑對HER的電催化性能。具有核殼結(jié)構(gòu)的Ni-Co@Fe-Co PBA表現(xiàn)出最好的活性，在電流密度分別為10，50，100 mA cm^-2時，其過電位分別為43，99，134 mV，而當電流密度為100 mA cm^-2時，F(xiàn)e-Co PBA、Ni-Co PBA、NiFe-Co PBA的過電位分別為309、215、167 mV，與Ni-Co@Fe-Co PBA相比有一定的差距。

此外，與Fe-Co PBA的80 mV dec^-1、Ni-Co PBA的69 mV dec^-1和NiFe-Co PBA的63 mV dec^-1的Tafel斜率相比，Ni-Co@Fe-Co PBA的Tafel斜率更小(50 mV dec^-1)，進一步證明了Ni-Co@Fe-Co PBA具有更好的HER性能。

鑒于PBA催化劑在堿性淡水(1 M KOH)中的優(yōu)異活性和穩(wěn)定性，還進一步測試了PBA催化劑在堿性模擬海水(1 M KOH+0.5 M NaCl)環(huán)境中的HER性能。在100 mA cm^-2的電流密度下，F(xiàn)e-Co PBA、Ni-Co PBA和NiFe-Co PBA的過電位和Tafel斜率分別為606 mV和81 mA dec^-1、478 mV和85 mV dec^-1以及309 mV和66 mV dec^-1。Ni-Co@Fe-Co PBA具有最低的過電位(183 mV，233 mV，258 mV@10，50，100 mA cm^-2)和Tafel斜率(60 mA dec^-1)，表現(xiàn)出較好的催化活性。

現(xiàn)場原位拉曼光譜揭示了Co³⁺到Co²⁺的演化過程，這有助于活性位點的形成。密度泛函理論(DFT)計算表明，H^*-N吸附位點的形成和Fe的引入降低了HER的能壘。更重要的是，在Ni-Co@Fe-Co PBA界面上，電子從Fe-Co PBA側(cè)轉(zhuǎn)移到Ni-Co PBA側(cè)，導致H^*中間體的生成，極大地提高了其HER活性。

此外，Ni-Co@Fe-Co PBA與之前報道的另一種核殼結(jié)構(gòu)的PBA OER催化劑(NiCo@A-NiCo-PBA-AA)制備的電解槽(Ni-Co@Fe-Co PBA||NiCo@A-NiCo-PBA-AA)在堿性淡水和模擬海水的環(huán)境下，在電壓為1.6 V時分別達到在44和30 mA cm^-2的電流密度，并且在100小時的穩(wěn)定性測試中沒有明顯衰減。

這一工作可以啟發(fā)基于PBA的電催化劑的合理設(shè)計和性能調(diào)節(jié)，并將其應用到其他能源相關(guān)領(lǐng)域。

Heterostructured Core-Shell Ni-Co@Fe-Co Nanoboxes of Prussian Blue Analogues for Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution from Alkaline Seawater, ACS Catalysis, 2023, DOI: 10.1021/acscatal.2c05433.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c05433.

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