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由于超高理論容量、自然豐度和低平均電壓平臺，硅 (Si) 是鋰離子電池（LIB）的理想候選負極。然而，Si材料在循環過程中的快速容量衰減阻礙了其實際應用，實現Si材料快速可逆的鋰化/脫鋰仍然是一個具有挑戰性的目標。

在此，南京大學李愛東教授等人提出了利用“從納米孔到致密界面”的梯度設計，利用分子層沉積（MLD）和原子層（ALD）沉積技術，在Si電極上可控地沉積了由柔性多孔鋅酮和硬質致密TiO₂組成的雙層薄膜（鋅酮/TiO₂），其中剛性ALD 的TiO₂共價接枝到柔性多孔MLD的鋅酮主鏈上。

新穎的雙涂層結構提高了硅電極的機械性能，其中外部剛性TiO₂膜提供高機械強度并抑制電解液和硅顆粒之間的副反應；Si顆粒和TiO₂層之間的內部柔性多孔鋅酮膜作為緩沖層抵消了鋰化/脫鋰過程中硅的體積膨脹。

圖1. Si@鋅酮/TiO₂和Si@鈦酮/TiO₂的合成過程示意圖

DFT計算和GITT實驗闡明，與內部致密的鈦酮涂層相比，多孔鋅酮薄膜更有利于Li⁺遷移。因此，Si@鋅酮/TiO₂負極在0.2 A g^-1下循環100次后可提供2450 mAh g^-1的高可逆容量，在4 A g^-1下具有1224 mAh g^-1的有利倍率容量。

此外，還具有出色的長期循環穩定性，在2 A g^-1下的1000次循環中，每個循環的容量衰減僅為0.051%。分形理論驗證了Si@鋅酮/TiO₂在循環過程中經歷了溫和的可逆演化，盒分形維數為1.73。這種分子/原子設計雙膜保護硅負極為構建內部多孔梯度界面以實現下一代LIB甚至其他領域提供了機會。

圖2. Si@鋅酮/TiO₂和Si@鈦酮/TiO₂的電化學性能

Dual-Design of Nanoporous to Compact Interface via Atomic/Molecular Layer Deposition Enabling a Long-Life Silicon Anode, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109682

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南大李愛東AFM：原子/分子層沉積的雙重涂層設計實現長壽命硅負極

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