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在碳達標和碳中和的大背景下，CO₂的轉化顯得更加重要。在眾多CO₂轉化方法中，電催化因能夠將CO₂轉化為化學品和燃料，受到了廣泛的研究。但是，這一過程需要有效的催化劑才能夠進行，Cu基催化劑在CO₂還原中具有最好的效果。

近日，洛桑聯邦理工學院Raffaella Buonsanti教授在Nature Catalysis上發文，Copper, my precious! （銅，我的寶！）介紹了銅催化劑的發現以及其在之后的發展。

摘要：從CO₂和水中生產化學品和燃料，同時儲存來自可再生能源的過剩能源，將在可持續性方面發揮重大作用。三十年前，我們了解到Cu具有打破穩定的CO₂鍵和形成C-C鍵的獨特能力，這是朝著高價值產品邁出的關鍵一步。

電化學CO₂還原反應（CO₂RR）通過將CO₂轉化為增值產品，實現了將能量存儲為化學鍵的可能性。這一過程可以獲得基本化學品（例如乙烯）以及長鏈碳氫化合物和酒精。其中許多現在是通過蒸汽裂解和其他石化工藝從石油中提取的。因此，在室溫和環境壓力下從CO₂和水中生產它們，同時儲存來自可再生能源的過剩能源，是徹底改變化學工業和邁向更可持續和綠色社會的充滿希望的方式。然而，CO₂是一個非常穩定的分子。尋找可以打破CO₂鍵并有選擇地形成新化合物的材料是CO₂RR的主要挑戰之一。

關于CO₂RR的研究在20世紀80年代開始引起興趣。當時，金屬對這種反應的反應性尚不清楚。特別是，了解哪些表面在施加電壓下可以形成C-C鍵對于打開通往高能密度長鏈碳氫化合物和酒精的道路極其重要。Yoshio Hori和他的同事在1986年發現，Cu是催化CO₂電化學轉化為乙烯的絕佳選擇。

在之前的開創性工作中，研究人員在碳酸氫鹽水系電解質中篩選不同金屬電極的CO₂RR性能。他們發現，Cd、Sn、Pd和In促進甲酸鹽的生產；Zn、Ag、Au優先形成CO；Ni和Fe對CO₂RR不是很敏感，相反，它們催化水轉化為氫；Cu產生甲烷。與此同時，他們注意到Cu的總法拉第效率低于100%。因此，低于100%的法拉達效率表明存在未檢測的產品或未知的電子損失。

在隨后的研究中，Yoshio Hori和他的同事通過改變進行CO₂RR測量的溫度，進一步調查了這一結果背后的原因。他們在三池中用Cu箔作為陰極，以兩片鉑片為陽極，在5 mA cm^-2的恒定電流密度下，電勢范圍為-1.33和-1.39 V vs SHE，在0.5 M KHCO₃和0-40°C的不同溫度下進行30分鐘的恒流實驗。

圖1. Hori等人的發現。

(a) 在金屬銅箔上電化學還原二氧化碳產品的法拉第效率；(b) 電化學還原CO₂時金屬銅催化C-C鍵形成

研究人員發現產物分布與溫度有關（圖1a）。特別是，之前檢測到的甲烷的法拉第效率從0°C時的65%下降到40°C時的5%。與此同時，他們發現了一種以前未被注意到的產品乙烯，其法拉第效率從0°C時的不到5%提高到40°C時的~20%。甲酸鹽的效率保持不變，法拉第效率約為10%，而CO從法拉第效率為零增加到約10%。隨著溫度的升高，氫的形成也得到了促進，因為法拉達效率從0°C時的20%到40°C時的近50%。總效率從95%到101%不等，因此接近100%。這一發現證實，法拉第效率在他們之前的研究中價值較低確實來自未檢測到的產物。Hori及其同事在這項工作中的重要發現是，Cu催化C-C鍵的形成，并可以產生大量乙烯（圖1b）。

然而，在這一階段，研究人員既沒有評論銅獨特反應性背后的原因，也沒有評論產品分布的溫度依賴趨勢。這些問題之所以能夠得到解決，是因為在這項研究之后的近幾十年，人們對CO₂RR重新產生了興趣。Cu生成CO以外產物的趨勢后來從臨界反應中間體的結合能的角度描述了（Liu, X. et al. Nat. Commun. 8, 15438 (2017)）。后來，其他研究人員證實了溫度依賴的趨勢，并根據局部的pH值和CO₂溶解度進行了解釋。

2012年，在Cu的催化下，超過16種C1-C3產物在CO₂RR過程中檢測出來。因此，盡管迄今為止Cu是唯一能夠催化C-C耦合的單一金屬，但其選擇性需要提高。在后續研究中，Hori和他的同事研究了Cu單晶，并揭示了CO₂RR在結構上的重大依賴性，例如，發現（100）和（111）表面分別選擇性地促進乙烯和甲烷生成。從那時起，根據這些觀察結果，形狀控制的銅納米晶體被用來進行CO₂RR，并研究有利于選擇性的其他結構參數。其他策略也受到了關注，包括表面功能化、電解質改性、合金化、串聯方案，來提高Cu的產物選擇性。到目前為止，乙烯法拉第效率高達70%，而乙醇效率在40%左右，其他產品則要低得多。總的來說，需要對反應路徑和生成不同產物的分支點有更深入的基本了解，以提高對更廣泛的化學品的選擇性。降低過電位，在商業相關電流密度下進行測試，以及研究銅催化劑的穩定性，這些都必須作為這些努力的補充。

Hori及其同事對Cu電極的開創性研究無疑激勵了整個從事CO₂RR工作的科學界。這種催化劑的潛力遠未得到充分開發。與此同時，應該同時致力于發現本質上對更小范圍產品更具選擇性的新材料。

作者簡介

美女科學家Nature Catalysis：銅，我的寶！

Raffaella Buonsanti

Raffaella Buonsanti是洛桑聯邦理工學院(EPFL)化學科學與工程研究所(ISIC)的終身教授（2015年至今）。她于2006年獲得巴里大學化學碩士學位。2010年，她博士畢業于薩倫托大學化學專業，后來在意大利萊切的國家納米技術實驗室(NNL)工作。之后她在勞倫斯伯克利國家實驗室(LBNL)的納米科學研究中心分子鑄造中心(Molecular Foundry)繼續博士后研究。經過兩年的博士后研究，她被提升為中心的項目科學家。2013-2015年，她是美國勞倫斯伯克利國家實驗室的終身教職員工科學家，她在人工光合作用聯合中心開始了自己的研究項目。

在EPFL，Buonsanti教授選擇了一個高度跨學科之路，從化學到材料科學和化學工程，以解決能源技術的基本挑戰。通過膠體合成方面的核心專業知識，她的團隊開發了可控和可調納米材料的新方法，以驅動化學轉化。

課題組網站：

https://www.epfl.ch/labs/lnce/buonsanti/

鏈接：Buonsanti, R. Copper, my precious!. Nat Catal 4, 736–737 (2021).

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00674-2

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