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黃小青/廖洪鋼/忻獲麟AM: 原子分離的Rh位點(diǎn)增強(qiáng)雙功能氫電催化

突破堿性介質(zhì)中氫氧化/析氫反應(yīng)(HOR/HER)的瓶頸對(duì)陰離子膜燃料電池/水電解槽的發(fā)展具有重要意義。另外，原子分散的活性中心對(duì)不同的催化反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和選擇性。

廈門(mén)大學(xué)黃小青、廖洪鋼和加州大學(xué)歐文分校忻獲麟等報(bào)道了一種獨(dú)特的具有多個(gè)納米支鏈和原子分散Rh位點(diǎn)的Rh₂Sb納米晶體(Rh₂Sb NBs)，用于高性能電催化堿性HOR/HER。

Rh₂Sb NBs/C具有較低的過(guò)電位和較小的Tafel斜率，表現(xiàn)出優(yōu)異的HER性能，優(yōu)于Rh NBs/C和商用Pt/C。另外，Rh₂Sb NBs還具有優(yōu)異的HOR性能，其HOR比活度和質(zhì)量活度分別是Rh NBs/C的9.9倍和10.1倍，是Pt/C的4.2倍和3.7倍。

Rh₂Sb NBs在HOR過(guò)程中也表現(xiàn)出良好的CO耐受性，即使在100 ppm的CO雜質(zhì)下也能很大程度上保持活性。

為了闡明Rh₂Sb NBs堿性HER和HOR活性增強(qiáng)的根本原因，進(jìn)行了DFT計(jì)算，并結(jié)合XPS 光譜表明，相對(duì)于Rh NBs，Rh₂Sb NBs表面Rh原子的d帶中心上移，在Rh₂Sb上增加了H₂O和H₂的吸附，從而提高了HOR/HER活性。Rh₂Sb NBs表面的不飽和Rh位點(diǎn)是增強(qiáng)其堿性HER和HOR活性的關(guān)鍵。

Atomically Isolated Rh Sites within Highly Branched Rh₂Sb Nanostructures Enhance Bifunctional Hydrogen Electrocatalysis. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202105049

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