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成果展示

更可持續(xù)的材料和制造方法對于繼續(xù)支持鋰離子電池（LIBs）市場快速增長至關(guān)重要，同時儲能應(yīng)用要求比以前需有更高的功率和能量密度，具有快速充電等積極的性能目標，并極大延長了工作范圍和持續(xù)時間。由于其高工作電壓和無鈷（Co）化學性質(zhì)，尖晶石型LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）正極材料作為能夠解決這一組合挑戰(zhàn)的少數(shù)下一代候選材料之一，但目前嚴重的容量退化和較差的相間穩(wěn)定性阻礙了LNMO的實際應(yīng)用。

基于此，美國加州大學圣地亞哥分校（UCSD）孟穎教授和張明浩博士（共同通訊作者）等人報道了通過利用干電極涂層工藝，展示了LNMO電極具有穩(wěn)定的全電池操作（在1000次循環(huán)后高達68%）和超高負載（半電池中高達9.5 mAh/cm²）。

測試發(fā)現(xiàn)，這種優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性歸因于穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)界面、高度分布和相互連接的電子滲透網(wǎng)絡(luò)，以及優(yōu)異的機械性能。利用等離子體聚焦離子束掃描電子顯微鏡（PFIB-SEM）收集的高質(zhì)量圖像為這一行為提供了額外的見解，并提供了一個補充的2D模型，表明了干涂層電極中的電子滲流網(wǎng)絡(luò)如何更有效地支持均勻的電化學反應(yīng)路徑。總之，該研究結(jié)果有力地推動了LNMO作為一種高壓無Co正極化學材料，結(jié)合高效節(jié)能的干電極涂層工藝，為可持續(xù)的制備低成本、高能量密度的正極材料提供了可能性。

研究背景

降低正極材料中鈷（Co）的含量正成為下一代鋰離子電池（LIBs）的關(guān)鍵要求。在候選材料中，LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）具有高工作電壓（約4.7 V），可以減少電池組系統(tǒng)的電池單元數(shù)量，從而提供更高的體積能量密度。然而，LNMO仍然面臨著各種商業(yè)化挑戰(zhàn)，如循環(huán)穩(wěn)定性差和低電子導(dǎo)電性（約10^-6 S/cm）。其中，開發(fā)新型電解質(zhì)添加劑是穩(wěn)定正極和負極間相的最常見策略。

在全電池中，大多數(shù)研究僅限于200次循環(huán)或低于20 mg/cm2的正極負載，使得它們與實際應(yīng)用不兼容。材料摻雜是一種穩(wěn)定正極-電解質(zhì)界面，同時減輕電解液腐蝕的方法，但其應(yīng)用有限且成本高。盡管大量研究集中在提高LNMO的性能上，但很少有研究考慮使用厚電極方法來滿足實際應(yīng)用。

研究人員探索了許多制備策略，例如重復(fù)共擠/組裝等，但是這些方法要么程序非常復(fù)雜，要么僅限于實驗室規(guī)模。使用粘結(jié)劑顫振的制備是一種干法，其中聚四氟乙烯（PTFE）是廣泛使用的粘結(jié)劑。在此過程中，PTFE顆粒被剪切混合，形成粘連原纖維，可以將導(dǎo)電碳和活性物質(zhì)緊密結(jié)合。由于沒有干燥過程，干電極方法節(jié)省了45%-47%的能源消耗和約1%-2%的電池總成本。因此，要實現(xiàn)TWh級儲能，低成本、減少能源浪費和環(huán)境污染是實現(xiàn)可持續(xù)制造的關(guān)鍵因素。

圖文速遞

圖1. 干式和懸浮基正極制備工藝示意圖

圖2. 懸浮基法和干式法對高負荷LNMO進行電化學和力學評價

圖3. 基于高質(zhì)量PFIB-SEM圖像的2D建模結(jié)果

圖4. 干式和懸浮基LNMO厚電極全電池的電化學性能和界面分析

圖5. 干式LNMO全電池的長期循環(huán)性能

圖6. 干式電極的優(yōu)點示意圖

總? 結(jié)

總之，作者開發(fā)了一種基于PTFE的干式電極制備工藝，并制備了高壓尖晶石氧化物LNMO電極。該工藝克服了懸浮涂覆電極的主要限制，使用3.0 mAh/cm²水平的電極（約21 mg/cm²和約90 μm）在1000次循環(huán)中實現(xiàn)超高負載（約68 mg/cm²和約240 μm）和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，同時使用基線和高性能氟化電解質(zhì)（在1000次循環(huán)后全電池容量保持68%）。從PFIB-SEM圖像和2D模型發(fā)現(xiàn)，該工藝的進一步優(yōu)化可能會帶來制造導(dǎo)電碳和粘結(jié)劑含量更低的干電極的機會，從而提高體積能量密度。

此外，該方法也可以應(yīng)用于其他電壓高于4.5 V的正極材料（LiCoMnO₄、高壓LCO和NCM等），利用具有適當形態(tài)的低表面積導(dǎo)電碳網(wǎng)絡(luò)，有利于電子滲透，特別是在高負載電極中。因此，該工作證實了干式電極法提供了一種有前途的電極制備方案，更低成本，對環(huán)境無害，且可持續(xù)發(fā)展。

文獻信息

A 5 V-class Cobalt-free Battery Cathode with High Loading Enabled by Dry Coating. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE03840D.

https://doi.org/10.1039/D2EE03840D.

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