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余家國/張留洋Nature子刊: Mn和C共摻雜的ZnO核-三重殼空心球光催化劑對光催化CO2還原具有穩(wěn)定活性和高選擇性

余家國/張留洋Nature子刊: Mn和C共摻雜的ZnO核-三重殼空心球光催化劑對光催化CO2還原具有穩(wěn)定活性和高選擇性

利用太陽能將CO2轉(zhuǎn)化為富含能量的產(chǎn)品是減輕全球能源短缺和環(huán)境危機的可持續(xù)解決方案之一。但是,實現(xiàn)可靠且經(jīng)濟的CO2轉(zhuǎn)化仍然具有挑戰(zhàn)性。

武漢理工大學(xué)余家國、張留洋等報道了一種Mn和C共摻雜的ZnO核-三重殼空心球光催化劑(Mn、C-ZnO CTSHS),能夠用于有效光催化還原CO2(CO2PR)。

余家國/張留洋Nature子刊: Mn和C共摻雜的ZnO核-三重殼空心球光催化劑對光催化CO2還原具有穩(wěn)定活性和高選擇性

Mn、C-ZnO CTSHS光催化劑具有獨特的核-多殼結(jié)構(gòu),能夠提供優(yōu)異的CO2還原活性,比商業(yè)ZnO高兩倍。活性的增強歸因于光吸收的改進、物質(zhì)和電荷輕松穿過薄殼層以及優(yōu)化的CO2吸附和活化。

另外,Mn物種對ZnO晶格中Zn離子的取代在CO2 PR過程中起著不可或缺的作用。Mn物種充當(dāng)CO2吸附的活性中心,通過抑制析氫反應(yīng)來加速CO2還原。

余家國/張留洋Nature子刊: Mn和C共摻雜的ZnO核-三重殼空心球光催化劑對光催化CO2還原具有穩(wěn)定活性和高選擇性

原位X射線光電子能譜結(jié)果表明,Mn物種可以在CO2PR后恢復(fù)其原始氧化態(tài),而無需外部處理或輔助還原劑。

相反,Mn(n+1)+物種可以從 ZnO的CB中獲取一個光生電子形成Mnn+,從而恢復(fù)其活性。因此,Mn離子可以作為一種耐用且高效的助催化劑用于CO2PR。

Sustained CO2-photoreduction activity and high selectivity over Mn, C-codoped ZnO core-triple shell hollow spheres. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25007-6

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