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硫正極表面形成的正極電解液界面（CEI）在決定鋰硫電池能否通過固相轉化反應發揮作用方面起著至關重要的作用，可以有效地抑制多硫化物（LiPSs）的溶解。然而，目前對于鋰硫電池CEI的演變和失效機制缺乏系統的研究。

在此，華中科技大學黃云輝教授、李真教授等人發現形成的CEI完整性與硫的含量和電解液的量密切相關。盡管CEI可以完全抑制LiPSs的溶解，但在重復的鋰化/脫鋰過程中，固-固雙相轉化（S-Li₂S）仍然會帶來連續的體積膨脹和收縮。

當還原產物的體積 (Li₂S/Li₂S₂) 大于硫主體的最大體積時，由于活性材料的體積膨脹應力，形成的CEI會破裂。裂解的CEI導致電解液的不斷分解和活性材料的消耗，這可能會加速電化學性能的下降。

圖1. 不同硫含量形成的CEI的XPS表征

因此，為了通過固相轉化實現延長的循環穩定性，硫的含量和主體的內部空間應該很好地匹配。基于上述理解，組裝的硫（50 wt%）-石墨全電池提供819 mAh g^-1的初始可逆放電容量并在1 C時2000次循環后保留445 mAh g^-1，每循環衰減率僅為0.03％，庫倫效率始終保持≈100％。

當硫含量為60 wt% 時，含硫量為4.3 mg cm^-2且貧電解液（E/S = 3 μL mg^-1）的電池可提供7.4 mAh cm^-2的高初始面積容量并在1/20 C下經過13個循環后仍保持4.3 mAh cm^-2。該工作揭示了鋰硫電池固相轉化反應的失效機理，為設計長壽命高硫正極材料提供啟發。

圖2. 硫正極經歷固-固雙相轉化示意圖及鋰硫電池的循環性能

Insight into the Fading Mechanism of the Solid-Conversion Sulfur Cathodes and Designing Long Cycle Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102774

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黃云輝/李真AEM: 固體轉換型硫正極的衰減機制和長壽命鋰硫電池設計策略

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