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由于2600 Wh kg^-1的超高理論能量密度，鋰硫（Li–S）電池是極具前景的下一代儲能裝置。然而，具有復雜均相和非均相電化學過程的多相硫氧化還原反應動力學緩慢，因此需要有針對性的高效電催化劑。

清華大學張強、北京理工大學李博權等設計了一種半固定化分子電催化劑以促進Li–S電池中多相硫氧化還原反應的動力學。

圖1具有固定活性位點的常規多相電催化劑和同時具有多相和均相電催化功能的半固定電催化劑的示意圖

具體而言，卟啉電催化活性位點通過共價接枝到聚吡咯連接體上而集成在石墨烯導電基底上（G@ppy-por）。作為這項工作中的半固定化策略，聚吡咯連接體同時賦予卟啉活性位點均相和非均相電催化功能，這分別源于其固有的導電性和柔性。

一方面，導電聚吡咯連接體將卟啉活性位點整合在導電通路中，用于非均相電催化。另一方面，聚吡咯連接體的柔性將卟啉活性位點的電催化功能從二維導電表面擴展到三維體電解質，以實現均相電催化。

圖2 G@ppy-por的表征

因此，所設計的電催化劑增強了全范圍的硫氧化還原動力學，并隨著Li₂S沉積尺寸的增加而優化了相變模式。此外，半固定化策略使Li-S軟包電池具有更高的比容量、更高的倍率性能、更長的循環壽命，以及343 Wh kg^-1的高實用能量密度。

該工作不僅提出了一種有效的半固定化電催化劑設計策略來提高Li-S電池的性能，而且還激發了面臨類似多相電化學能量過程的電催化劑的發展。

圖3 Li-S電池性能

Semi-Immobilized Molecular Electrocatalysts for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries. Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c09107

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張強/李博權JACS：半固定化分子電催化劑加速Li–S電池反應動力學

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