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許多新興材料，如用于手機顯示器和OLED電視屏幕的超穩定玻璃，其性能都歸功于玻璃-形成液表面流動性增強的梯度。這種表面遷移率增強的發現，重塑了人們對玻璃成形劑的行為以及如何將其制成改良材料的理解。在聚合物玻璃中，由于存在第二長度尺度(聚合物鏈的大小)以及界面遷移梯度的長度尺度，使這些界面修飾變得復雜。

在此，來自美國南佛羅里達大學的David S. Simmons & 普林斯頓大學的Rodney D. Priestley & 浙江理工大學的左彪等研究者，通過模擬、理論和時間解析表面納米蠕變實驗揭示了這種玻璃狀聚合物表面的雙尺度特性，即使在由短的、次糾纏鏈組成的聚合物中，也會導致一種瞬態橡膠狀、糾纏狀表面行為的出現。相關論文以題為“Mobility gradients yield rubbery surfaces on top of polymer glasses”于2021年08月18日發表在Nature上。

據悉，這是浙江理工大學紡織學科的首篇Nature正刊，實現了從0到1的突破。與此同時，這也是浙江理工大學繼7月28日在Nature上發表合作文章之后，又一篇正刊。

在此，研究者為了探究表面聚合物鏈運動的本質，在聚合物表面放置不混溶的液滴，通過界面潤濕獲得納米級表面蠕變。如圖1所示，在這種幾何結構中，作用于三相線微觀區域的法向界面力將聚合物表面向上拉，在液滴周圍形成一個明確的潤濕脊，其高度d由垂直力和材料柔度D的平衡貢獻決定;即d ~D×γ₁sinθ。d隨液滴放置時間t的變化反映了聚合物的表面蠕變，即D_t~d_t~t，揭示了聚合物的表面力學。由表面張力引起的應力σ (σ≈γ₁sinθ/w；其中w為脊寬，一般大于10 nm)小于聚苯乙烯的屈服應力，表現為線性粘彈性響應。

模擬、理論和時間分辨表面納米蠕變實驗揭示，這種玻璃狀聚合物表面的雙尺度性質，甚至在由短、次糾纏鏈組成的聚合物中，也會導致一種瞬態橡膠狀、糾纏狀表面行為的出現。

研究者發現這種效應來自于節段動力學和鏈構象統計的疊加梯度。這種橡膠行為的壽命，將有廣泛的影響，限制表面松弛的核心應用，包括摩擦學，附著力，聚合物玻璃的表面愈合，隨著材料的冷卻延長。在時間-溫度疊加(TTS)中，根據聚合物物理和流變學的基本原理，表面層受到普遍破壞。

這一發現，可能需要重新評估預測具有高界面面積的聚合物玻璃的長期性能的策略。研究者預計，這種界面瞬態彈性體效應和TTS擊穿通常會發生在界面決定材料性能的材料中，包括從納米復合材料到薄膜高分子體系。

?0到1！浙江理工Nature

圖1 潤濕脊的形成及其拓撲剖面

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圖2 聚合物納米流變學與表面鏈動力學

圖3 聚合物玻璃表面的TTS失效

圖4 ITO結構的單分子ECL成像在未糾纏的聚合物表面出現橡膠動力學

顯然，長鏈和短鏈聚合物都可以在聚合物玻璃表面擴散，但它們的擴散是由與梯度更深的慢弛豫材料的連接決定的，即使在次糾纏系統中，也會產生一種瞬態類-橡膠的表面行為。因此，這種緩慢、短暫的橡膠表面鏈動力學的新模式，正是因為表面分段動力學相對于體積加速而出現的。

文獻信息

Hao, Z., Ghanekarade, A., Zhu, N.?et al.?Mobility gradients yield rubbery surfaces on top of polymer glasses.?Nature?596,?372–376 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03733-7

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03733-7#citeas

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