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王定勝/蘇亞瓊Nano Letters：Lewis酸位點(diǎn)促進(jìn)單原子Cu催化劑電催化CO2甲烷化

設(shè)計(jì)用于電催化CO₂還原的電催化劑對(duì)與環(huán)境和能源問題至關(guān)重要。清華大學(xué)王定勝、西安交通大學(xué)蘇亞瓊等報(bào)道了一種Lewis酸負(fù)載的單原子Cu催化劑，用于電催化CO₂還原為CH₄。

DFT計(jì)算表明，金屬氧化物(Al₂O₃和Cr₂O₃)中的Lewis酸位點(diǎn)可以通過優(yōu)化反應(yīng)中間物的吸附能來對(duì)單原子Cu的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控，從而促進(jìn)電催化CO₂還原為CH₄的活性。對(duì)于Al₂O₃負(fù)載的Cu單原子，HCOO*的形成勢壘低于COOH*，表明反應(yīng)沿著CH₄和CH₃OH途徑優(yōu)先進(jìn)行。

又由于CH₃O*的質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移會(huì)優(yōu)先產(chǎn)生CH₄，證明Al₂O₃負(fù)載的Cu單原子催化劑有利于促進(jìn)CH₄的生成。而弱Lewis酸Cr₂O₃負(fù)載的Cu單原子催化劑CO₂RR活性相對(duì)較差。

基于以上理論，作者制備了Al₂O₃負(fù)載的Cu單原子催化劑(C-Al₂O₃)，用來進(jìn)行電催化CO₂甲烷化。

超薄多孔Al₂O₃富含的Lewis酸位點(diǎn)作為Cu單原子的錨點(diǎn)。在1.2 V_REH下，CH₄的法拉第效率達(dá)到62%，催化劑上的電流密度達(dá)到153.0 mA cm^-2。

Lewis acid site-promoted single-atomic Cu catalyzes electrochemical CO₂ methanation. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02502

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