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程沖Angew.: 過氧單硫酸鹽輔助催化生產單線態氧的原子金屬氮碳催化劑的活性趨勢和機制

由過渡金屬化合物催化的過硫酸鹽(PMS)輔助的高級氧化過程已成為最先進的水處理技術，尤其是原子金屬氮碳催化劑。

相比之下，對具有不同過渡金屬中心的碳負載原子金屬氮碳催化劑的關注較少，以了解過渡金屬對PMS輔助催化活性的性質和活性氧產生趨勢。

基于此，柏林自由大學程沖等人合成了一系列具有相似結構和物理化學性質的碳負載原子金屬氮碳催化劑(命名為M-SACs，M=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)，從實驗和理論上揭示其催化活性趨勢和機制PMS催化活性趨勢為Fe-SAC>Co-SAC>Mn-SAC>Ni-SAC>Cu-SAC，與其他金屬氮碳物種相比，Fe-SAC顯示出最佳的單點動力學值(1.65*10⁵ min^-1 mol^-1)。

第一性原理計算表明，產生¹O₂最合理的反應途徑是PMS→OH^*→O^*→¹O₂；同時，在每個反應步驟中表現出接近平均吉布斯自由能的M-SACs具有更好的催化活性，這是Fe-SACs優異性能的關鍵。

該研究從原子尺度上了解了通過M-SACs產生PMS輔助活性氧物種的基本催化趨勢和機制，從而為開發M-SACs以用于未來催化有機污染物降解提供了新的指導。

Activity Trends and Mechanisms in Peroxymonosulfate-Assisted Catalytic Production of Singlet Oxygen over Atomic Metal-N-C Catalysts. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202109530

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