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摻雜是眾所周知的提高層狀正極材料電化學儲能性能的有效策略。目前已經報道了許多關于各種摻雜劑的研究，然而摻雜劑及其對正極穩定性的影響之間的一般關系尚未確定。

在此，美國德克薩斯大學奧斯汀分校C. Buddie Mullins及韓國漢陽大學Yang-Kook Sun等人研究了不同摻雜劑（Mg²⁺、Al³⁺、Ti⁴⁺、Ta⁵⁺和Mo⁶⁺）的氧化態對富Ni正極材料Li[Ni_0.91Co_0.09]O₂的電化學、形貌和結構性能的影響。

軟包鋰離子全電池的恒流循環測試表明，高氧化態摻雜的正極性能明顯優于未摻雜的正極和低氧化態的摻雜正極。特別是，摻雜Ta⁵⁺和Mo⁶⁺的Li[Ni_0.91Co_0.09]O₂正極在200 mA g^-1下循環3000次后容量保持在初始比容量的81.5%左右。

圖1. 含不同摻雜劑的軟包鋰離子全電池的恒流循環測試

對初級粒子形態特征和層狀晶格的表征表明，具有高氧化態的摻雜劑的穩定作用表現為高度取向、細長的晶粒微結構和Li/過渡金屬（TM）陽離子有序的超晶格原子排列。

前者保持二次粒子的相干性以抑制內阻的增加，并且與容量保持密切相關。后者用作原子柱以防止深度充電時層狀平面的坍塌，這是由降低Li/Ni層間混合能的+5和+6氧化態引起的。

因此，具有高氧化態的摻雜劑在微觀和原子水平上穩定層狀正極以延長使用壽命。未來應該努力探索其他具有高氧化態的摻雜劑，這些摻雜劑會在正極顆粒結構中產生有利的特征。此外，應重點研究鎳含量超過90% 的正極，以提高能量密度并降低鋰離子電池的鈷含量。

圖2. 摻雜劑的高氧化態促進了Li/TM有序結構

圖3. 通過控制富鎳層狀正極的鈷錳比優化電化學性能

Transition metal-doped Ni-rich layered cathode materials for durable Li-ion batteries, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26815-6

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Nat. Commun.: 用于耐用鋰離子電池的過渡金屬摻雜富鎳層狀正極材料

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