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硝酸鹽電化學還原制氨（NO₃RR）在實現NH₃電合成和廢水凈化方面具有廣闊的應用前景。基于此，蘭州交通大學褚克教授，河南大學馬東偉副教授（共同通訊作者）等人報道了一種用于NO₃RR的單原子Bi合金化Pd金屬催化劑（Bi₁Pd），其法拉第效率接近100%，在-0.6 V vs. RHE時，NH₃產率為33.8mg h^-1 cm^-2，超過了幾乎所有已報道的NO₃RR催化劑。

本文通過DFT計算揭示了Bi₁引起的Bi₁Pd的NO₃RR性能改善的原因。顯著的電子從Pd和Bi₁Pd載體轉移到*NO₃^–上，*NO₃^–的反鍵軌道上有顯著的電子積累，而成鍵軌道上有一些電子耗盡，這表明在Pd和Bi₁Pd上都可以有效地激活NO₃^–。NO₃RR的自由能圖表明，*NO→*NOH為電位決定步驟（PDS），與Pd（0.63 eV）相比，Bi₁Pd具有較低的PDS能壘（0.40 eV），表明Bi₁Pd的質子化能量增強。

*NO吸附在由兩個與Bi₁相鄰的Pd原子（Pd₁）和一個更遠的Pd原子（Pd₂）包圍的空心部位。Bader電荷分析表明，電子從Bi₁轉移到其鄰近的Pd₁，這導致Pd₁的d帶中心（-1.55 eV）相對于原始Pd原子（-1.48 eV）下移，從而削弱了*NO在Bi₁Pd上的吸附能。因此，受益于Bi₁與其相鄰的Pd原子之間的電子耦合，Bi₁Pd可以有效地破壞*NO的穩定性，同時保留*NOH的穩定性，導致*NO→*NOH的PDS能壘降低，NO₃RR過程的質子化能量增強。

Single-Atom Bi Alloyed Pd Metallene for Nitrate Electroreduction to Ammonia. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202209890.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202209890.

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?蘭交大/河大AFM：用于硝酸鹽電還原制氨的單原子Bi合金化Pd金屬

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