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展思輝Angew.:高出18倍!利用氮空位調節Fe單原子位點局部電子密度實現高效光-Fenton過程

展思輝Angew.:高出18倍!利用氮空位調節Fe單原子位點局部電子密度實現高效光-Fenton過程
在Fenton-like過程中,多相光催化H2O2活化的活性與反應中心原子的局部電子密度密切相關。然而,由隨機電荷轉移引起的電子-空穴對的復合極大地限制了定向電子向活性中心的傳遞。
近日,南開大學展思輝教授(通訊作者)等人報道了一種缺陷工程鐵(Fe)單原子光催化劑(Fe1-Nv/CN)。
展思輝Angew.:高出18倍!利用氮空位調節Fe單原子位點局部電子密度實現高效光-Fenton過程
作者將單個Fe原子分散在具有豐富氮空位的氮化碳(CN)上,制備了Fe1-Nv/CN催化劑,并將其用于在可見光照射下激活H2O2
基于密度泛函理論(DFT)計算和瞬態吸收光譜結果,工程化的氮空位作為電子陷阱位點,可以定向驅動電子集中在Fe原子上。
展思輝Angew.:高出18倍!利用氮空位調節Fe單原子位點局部電子密度實現高效光-Fenton過程
研究發現,在Fe位點形成高度集中的電子密度,顯著提高了H2O2的轉化效率。因此,優化后的Fe單原子催化劑表現出更高的環丙沙星降解活性,是原始CN的18倍。
該工作有助于進一步開發基于活性中心局部電子密度調節的H2O2高效活化催化劑。
展思輝Angew.:高出18倍!利用氮空位調節Fe單原子位點局部電子密度實現高效光-Fenton過程
Regulating local electron density of iron single site by nitrogen vacancy for efficient photo-Fenton process. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202108937.
https://doi.org/10.1002/anie.202108937.

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