硅（Si）由于其高比容量（4200 mAh g^-1）和低電位（0.3 V vs Li⁺/Li），被認為是一種有前景的高能量密度鋰離子電池負極材料。然而，在鋰化/脫鋰過程中，Si的巨大體積變化（超過300%）會導致嚴重的粉碎、電極結構破壞，最終造成容量下降，這阻礙了其走向實際應用的步伐。

圖1 PVAm粘結劑的表征

中科院大連化物所李先鋒、張洪章等提出了一種含有氨基（-NH₂）和酰胺（-NH-CHO）多個官能團的新型聚（乙烯胺）（PVAm）粘結劑，以提高Si負極從顆粒到電極結構的穩定性。研究顯示，-NH₂和-NH-CHO基團通過形成氫鍵與Si表面的SiO_x顯示出強烈的相互作用，在Si負極上形成了均勻的PVAm涂層。均勻的PVAm粘結劑涂層可以提高所制備的硅負極的機械強度，并減少硅負極和電解液之間的副反應。

此外，PVAm粘結劑具有比電解液中的溶劑更低的未占用分子軌道（LUMO）能量。換句話說，由于-NH₂和-NH-CHO基團的分解，PVAm粘結劑可以優先與Li⁺反應并形成富含N的SEI。這樣的SEI層具有更好的機械強度，可以同時承受鋰化過程中硅顆粒內部和之間的應力，進一步避免了硅顆粒和SEI的粉碎。

圖2 不同Si負極的應力分布分析

同時，富含N的SEI的優越離子傳導性可以有效地提高Si負極（Si-PVAm）的倍率性能，在1 C的倍率下，其放電容量提高到2027 mAh g^-1。此外，Si-PVAm負極在0.1 C的200次循環后可以保持較高的容量≈2000 mAh g^-1，優于傳統的基于聚偏二氟乙烯（PVDF）粘結劑的Si負極（Si-PVDF，66 mAh g^-1）和聚乙烯醇（PVA）粘結劑的Si-PVA，820 mAh g^-1）。這種簡單實用的策略為硅負極在先進電池中的應用提供了一個新的視角。

圖3 采用不同粘結劑的Si負極的性能和循環后的形貌

N-Rich Solid Electrolyte Interface Constructed In Situ Via a Binder Strategy for Highly Stable Silicon Anode. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301716