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王俊&侴術(shù)雷AFM: 包裹在碳納米管上的MoS2納米薄片的缺陷工程助力高效鋰氧電池

目前鋰氧電池（LOB）實際應(yīng)用仍受到其有限的實際能量密度、倍率能力和循環(huán)壽命的阻礙，開發(fā)高性能催化劑是提高電池性能的關(guān)鍵因素，其可以促進在正極發(fā)生的氧還原反應(yīng) (ORR) 和析氧反應(yīng) (OER) 的緩慢動力學。

在此，山東大學王俊助理研究員及溫州大學侴術(shù)雷教授等人報道了一種有缺陷的MoS_2-x @碳納米管（CNT）復合材料并將其用作LOB的正極催化劑。這種核殼MoS_2-x @CNT復合材料是通過水熱法合成的，經(jīng)過退火和NaBH₄還原后處理，其中有缺陷的MoS₂納米薄片均勻地包裹在3D CNT網(wǎng)上。

與CNT和MoS₂@CNT正極相比，MoS_2-x @CNT正極表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學性能，包括優(yōu)異的放電/充電比容量（19989/17605 mAh g^-1@200 mAh g^-1）、良好的倍率性能（7000/6267 mAh g^-1@1000 mAh g^-1）和穩(wěn)定的循環(huán)性能（在500 mAh g^-1的有限比容量下，在1000 mA g^-1下可循環(huán)超過666次）。

圖1. MoS_2-x @CNT正極的電化學性能

作者在不同階段進行理論計算和非原位測量以探索放電和充電過程中的反應(yīng)途徑。DFT計算揭示了由于硫空位的引入，復合材料上的MoS_2-x的性質(zhì)從半導體到導體不斷變化，導致電荷重新分布并大大增加了活性位點的數(shù)量。

原位微分電化學質(zhì)譜（DEMS）驗證了OER過程中不同放電產(chǎn)物的e^–/O₂轉(zhuǎn)移比的差異，這說明MoS_2-x@CNT正極在高電流密度下的主要放電產(chǎn)物是Li_2-xO₂，這更易于實現(xiàn)循環(huán)過程中的可逆轉(zhuǎn)化從而提高循環(huán)穩(wěn)定性。

這項工作為用于LOB的高活性金屬硫化物的合理設(shè)計和有效空位調(diào)制提出了一些新見解，也有望應(yīng)用于其他催化相關(guān)領(lǐng)域。

圖2. XPS及DEMS表征探索不同正極放電產(chǎn)物差異和反應(yīng)機理

Activating MoS₂ Nanoflakes via Sulfur Defect Engineering Wrapped on CNTs for Stable and Efficient Li-O₂ Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108153

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