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電解液溶劑化結(jié)構(gòu)和固體電解質(zhì)界面（SEI）的形成對(duì)于決定有機(jī)電解液中鋰沉積的形態(tài)至關(guān)重要。然而，電解液溶劑化結(jié)構(gòu)和SEI組成之間的聯(lián)系及其對(duì)鋰形態(tài)演變的影響尚不清楚

圖1 不同濃度電解液中Li沉積形態(tài)的演變

中科大曹瑞國、焦淑紅、南方科技大學(xué)谷猛、蘇州大學(xué)程濤等采用單鹽和單溶劑模型電解液體系來系統(tǒng)地研究電解液溶劑化結(jié)構(gòu)、SEI形成過程和鋰沉積形態(tài)之間的相關(guān)性，并采用冷凍電子顯微鏡表征和計(jì)算模擬對(duì)鋰沉積的機(jī)理進(jìn)行了深入研究。

具體而言，作者選擇了常用的雙氟磺酰基酰亞胺鋰/1,2-二甲氧基乙烷（LiFSI/DME）組合，通過調(diào)節(jié)電解液濃度來探索電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)、SEI結(jié)構(gòu)和Li沉積形態(tài)之間的相互作用機(jī)制。通過冷凍電子顯微鏡對(duì)SEI結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，發(fā)現(xiàn)SEI在低濃度下表現(xiàn)出馬賽克結(jié)構(gòu)。相反，在高濃度下形成的SEI具有均勻且完全的非晶結(jié)構(gòu)。XPS表征和理論模擬計(jì)算的結(jié)合表明，在高濃度下，快速鹽分解占主導(dǎo)地位，類似于非晶金屬材料生長過程中的過冷狀態(tài)，導(dǎo)致非晶SEI的產(chǎn)生。而在低濃度下，DME溶劑的分解要?jiǎng)×业枚啵⑶饮}的相對(duì)緩慢的反應(yīng)有助于SEI內(nèi)無機(jī)納米顆粒的結(jié)晶過程。

圖2 通過XPS分析獲得的SEI成分

此外，研究發(fā)現(xiàn)，與含有有機(jī)基質(zhì)和無機(jī)晶體顆粒的鑲嵌結(jié)構(gòu)SEI相比，富含無機(jī)物的非晶結(jié)構(gòu)SEI可能具有更高的界面能，這可以促進(jìn)顆粒狀Li或柱狀Li的生長，而不是苔蘚狀Li或Li枝晶的生長。這種對(duì)低/高濃度電解液中枝晶/無枝晶形成起源的基礎(chǔ)研究可以加深對(duì)電解液溶劑化結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、SEI生長行為及其對(duì)Li沉積形態(tài)的調(diào)節(jié)的理解。

圖3 Li形態(tài)塑造示意圖

Origin of dendrite-free lithium deposition in concentrated electrolytes. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38387-8

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