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張禮知/李浩Advanced Material:超高性能光催化CO2還原!

張禮知/李浩Advanced Material:超高性能光催化CO2還原!
催化CO2還原(PCR)技術的目標是實現單一含能產物的高選擇性制備,其中體相構型通常決定電荷載流子動力學,而表面的原子排列往往決定著PCR的熱力學途徑。體相結構和表面結構的協同工程對實現PCR的目標至關重要。
華中師范大學張禮知、Li Hao等報道了一種通用的熔融鹽策略制備出均勻摻雜的BiOCl納米片光催化劑,用于實現高穩定性和高選擇性光催化CO2還原(PCR)。
張禮知/李浩Advanced Material:超高性能光催化CO2還原!
作者利用B2O3作為熔融鹽和摻雜前驅體,確保硼(B)從表面摻雜到雙功能體相中。其中,體相B摻雜可通過顯著降低激子結合能來緩解限制在2D BiOCl中的強激子效應,而表面摻雜的B原子可通過與晶格羥基相互作用來重構BiOCl表面,從而產生B-氧空位(B-OV)締合物,可以使CO2自發活化,抑制競爭性析氫反應,并通過穩定*COOH中間產物來促進質子耦合電子轉移步驟以實現CO的高選擇性。
張禮知/李浩Advanced Material:超高性能光催化CO2還原!
均勻B摻雜的BiOCl納米片在可見光下表現出98%的CO2-to-CO還原選擇性,其還原速率為83.64 μmol g-1 h-1,并且具有120 h的長期超穩定性。
Simultaneous manipulation of bulk excitons and surface defects for ultrastable and highly selective CO2 photoreduction. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202100143

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