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中科院朱雪峰Nano Lett.: Zr-低氧化物上原位分散Au納米顆粒用于電催化CO2還原

固體氧化物電解槽(SOECs)中CO₂的電化學(xué)還原是將電力儲存和CO₂轉(zhuǎn)化結(jié)合的有效方式。由于在高溫下很難保持Au的納米尺寸，Au納米顆粒很少用作電催化CO₂還原電陰極。

中國科學(xué)院朱雪峰團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種在Zr-低氧化物上原位分散Au納米顆粒的電極，并研究了其在SOEC中CO₂電還原的催化活性。

作者通過在800℃下對涂有Au層的YSZ(氧化釔穩(wěn)定的氧化鋯)電極施加高壓，由于Au與低價(jià)氧化物有很強(qiáng)的相互作用，因此Au納米顆粒的尺寸穩(wěn)定在2 nm以內(nèi)。

與未經(jīng)高激活電壓處理的涂有Au層的YSZ電極相比，所得電極極化電阻降低了75倍，同時(shí)電池電流密度提高了38倍。另外，Au層和YSZ之間的界面被重建為納米Au/Zr-低氧化物界面，活性高于Au/YSZ界面。

DFT計(jì)算表明，在高電壓下活化后，ZrO₂被還原為與Au有很強(qiáng)的相互作用低價(jià)氧化物。這種強(qiáng)相互作用促進(jìn)了Au的分散，同時(shí)穩(wěn)定了Au納米顆粒，并導(dǎo)致大量納米Au/Zr-低氧化物界面的形成。

CO₂吸附在Au₁₀/ZrO和Au₁₀/Zr₂O界面處，隨后CO₂從外電路獲得電子并被還原為CO和O^2-，最終導(dǎo)致CO₂電還原性能顯著提高。

In situ dispersed nano-Au on Zr-suboxides as active cathode for direct CO₂ electroreduction in solid oxide electrolysis cells. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02227

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