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由于人們?cè)絹?lái)越關(guān)注化石燃料的消耗和空氣污染，開發(fā)清潔、高效、可持續(xù)的能源迫在眉睫。氫作為一種很有前景的能夠?qū)崿F(xiàn)碳中和并對(duì)環(huán)境友好的能源載體，引起了新型能源轉(zhuǎn)換裝置的廣泛關(guān)注。電解水被認(rèn)為是一種綠色高效的制氫途徑，但開發(fā)高效、低成本的析氫反應(yīng)(HER)催化劑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。此外，大多數(shù)HER催化劑在酸性電解質(zhì)中表現(xiàn)出較高的活性，然而在中性和堿性介質(zhì)中，由于緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，催化活性會(huì)降低2-3個(gè)數(shù)量級(jí)。因此，探索在較寬的pH范圍內(nèi)都能良好工作的高效催化劑對(duì)于實(shí)際應(yīng)用是必要的。

基于此，山西師范大學(xué)肖何和賈建峰(共同通訊)等人采用在碳球孔嵌入釕納米顆粒(NPs)的方法，制備了一種高分散的Ru NPs催化劑(Ru/HMCs-500)用于HER。

本文制備得到的Ru/HMCs-x催化劑的電化學(xué)HER性能在較寬的pH的范圍內(nèi)進(jìn)行了性能測(cè)試，并用商業(yè)20wt.% Pt/C進(jìn)行對(duì)比。在0.5 M H₂SO₄溶液和1 M KOH溶液中，Ru/HMCs-500表現(xiàn)出最佳的電催化HER性能，在10 mA·cm^-2的電流密度下的過電位分別為48.09 mV和26.93 mV。在中性溶液中，Ru/HMCs-500的過電位為74.16 mV(10 mA·cm^-2)，與Ru/HMCs-750的過電位幾乎相等(在10 mA·cm^-2下為71.1 mV)，但是低于Ru/HMCs-250和Ru/HMCs-1000。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Ru/HMCs-500在不同pH值溶液中均表現(xiàn)出優(yōu)越的HER性能。為了揭示HER機(jī)理，這些Ru/HMCs-x催化劑的Tafel曲線通過極化曲線得到。具有優(yōu)異性能的Ru/HMCs-500在不同pH值溶液中的Tafel斜率值分別為40.39 mV·dec^-1(酸性溶液)、41.26 mV·dec^-1(堿性條件)和51.65 mV·dec^-1(中性條件)，表明無(wú)論溶液的pH值是多少，Ru/HMCs-500在HER過程中都遵循Volmer-Heyrovsky機(jī)制。

此外，在酸性條件下，Ru/HMCs-500的質(zhì)量活性為806.9 mA·mg^-1，是Pt/C(614.3 mA·mg^-1)的1.3倍。在堿性條件下，其質(zhì)量活性為1606.9 mA·mg^-1，是Pt/C(228.2 mA·mg^-1)的7.0倍。在中性條件下，Ru/HMCs-500也表現(xiàn)出較高的質(zhì)量活性(537.4 mA·mg^-1)，是Pt/C(140.1 mA·mg^-1)的3.8倍。更重要的是，Ru/HMCs-500在12小時(shí)的穩(wěn)定性測(cè)試中也表現(xiàn)出良好的性能。

電化學(xué)測(cè)試結(jié)果和表征結(jié)果表明，Ru/HMCs-x具有良好的本征活性和穩(wěn)定性。為了驗(yàn)證Ru/HMCs-500中優(yōu)越的HER性能是否由嵌入結(jié)構(gòu)的孔隙約束效應(yīng)產(chǎn)生，將介孔載體替換為固體碳球(SiO₂芯)。CO-TPD曲線顯示，與Ru/SiO₂@C相比，Ru/HMCs-500存在兩個(gè)脫附峰，進(jìn)一步說(shuō)明Ru存在于兩個(gè)不同的位置：一部分在表面，另一部分嵌在孔端。

此外，對(duì)于Ru/HMCs-500，新出現(xiàn)的脫附峰的脫附溫度較高，這意味著嵌在孔端的Ru NPs的吸附能力比分散在表面的Ru NPs強(qiáng)得多。這種強(qiáng)相互作用可能歸因于HMCs-500對(duì)Ru NPs的孔隙限制。此外，計(jì)算了HMCs-500、Ru/SiO₂@C和Ru/HMCs-500催化劑在HER過程中的能壘ΔG^*。Ru/HMCs-500在整體的pH范圍內(nèi)的ΔG^*值遠(yuǎn)低于HMCs-500和Ru/SiO₂@C，這說(shuō)明嵌入結(jié)構(gòu)中的Ru NPs的HER的本征活性遠(yuǎn)高于分散在表面的Ru NPs。

為了證實(shí)上述結(jié)論，本文比較了Ru/SiO₂@C與Ru/HMCs500在較寬的pH范圍內(nèi)的HER性能。可以發(fā)現(xiàn)，Ru/SiO₂@C在10 mA cm^-2下的過電位遠(yuǎn)高于Ru/HMCs-500，說(shuō)明了嵌入結(jié)構(gòu)的孔隙約束對(duì)提高HER性能具有重要作用。本工作為以后準(zhǔn)確制備具有嵌入結(jié)構(gòu)的金屬基材料以提高催化劑的電催化HER性能提供了啟示。

Enhancement of pore confinement caused by mosaic structure on Ru nanoparticles for pH-universal hydrogen evolution reaction, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d2ta09167d.

https://doi.org/10.1039/D2TA09167D.

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