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浙大侯陽(yáng)AFM: 高電流密度下動(dòng)態(tài)質(zhì)子轉(zhuǎn)移加速電化學(xué)CO2還原

在CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)的寬電位窗口中開發(fā)具有高活性和優(yōu)異選擇性的單原子電催化劑仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

浙江大學(xué)侯陽(yáng)團(tuán)隊(duì)通過(guò)合成后配位偶聯(lián)碳化策略，制備了一種多孔Ni-N-C催化劑，該催化含有原子分散的Ni-N₄位點(diǎn)和納米結(jié)構(gòu)氧化鋯(ZrO₂@Ni-NC)，該催化劑能夠高效電催化CO₂還原。

豐富的Ni-N₄活性位點(diǎn)和引入的ZrO₂納米粒子(≈5.0 nm)引起質(zhì)子轉(zhuǎn)移，優(yōu)化的ZrO₂@Ni-NC 為CO₂RR提供了高的催化活性，具有從-0.7 V到-1.4 V的寬電位窗口，CO法拉第效率(FE) 超過(guò)90%，以及71.7 mV dec^-1的低Tafel斜率。

此外，ZrO₂@Ni-NC在流通池中實(shí)現(xiàn)了200 mA cm^-2的電流密度以及-1.58 V下96.8%的高法拉第效率。

動(dòng)力學(xué)同位素效應(yīng)和原位光譜結(jié)果表明，原子分散的Ni-N₄物種作為真正的活性位點(diǎn)驅(qū)動(dòng)CO₂RR反應(yīng)，而納米結(jié)構(gòu)的ZrO₂加速了*CO^2-到*COOH中間體的質(zhì)子化過(guò)程(CO₂分子被Ni-N₄位點(diǎn)吸附生成*CO^2-中間體，吸附的*CO^2-質(zhì)子化形成*COOH中間體，連續(xù)的質(zhì)子與電子反應(yīng)，最終得到CO分子)，從而大大降低了該速率決定步驟的能壘，并且提高了整體催化性能。

A new Strategy for accelerating dynamic proton transfer of electrochemical CO₂ reduction at high current densities. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104243

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