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在二氧化碳電化學還原反應（eCO₂RR）中，高活性和高選擇性地產生增值多碳（C₂₊）產物的電催化劑是碳中和技術實現和產業化的決定性因素。基于此，西安交通大學沈少華教授教授（通訊作者）等人通過銅箔的電化學/濕化學碘化和隨后的原位電化學還原反應制備了兩種碘化物衍生的銅（ID-Cu）電催化劑（E-ID-Cu和W-ID-Cu）。與電拋光銅（EP-Cu）相比，E-ID-Cu和W-ID-Cu都能產生高選擇性的多碳（C₂₊）產物，這歸因于它們具有高缺陷密度和高表面粗糙度的局域幾何特征。

DFT計算結果表明，ID-Cu中的高缺陷密度和高表面粗糙度都可以通過提高d帶中心來改善Cu位點的*CO吸附，從而促進C-C耦合進一步生成C₂₊產物。本文進一步研究了EP-Cu、E-ID-Cu和W-ID-Cu表面上eCO₂RR的反應路徑，其中C₂₊路徑的速率決定步驟（RDS）為*CO+*CO→*OCCO。E-ID-Cu (ΔG_f = 0.66 eV)和W-ID-Cu (ΔG_f = 0.49 eV)的RDS能壘比EP-Cu (ΔG_f = 0.83 eV)更低，表明C₂₊更容易在ID-Cu上生成，通過改變局域幾何構型可以促進C-C偶聯。

本文基于理論計算結果揭示了eCO₂RR反應機理的產物選擇性。（1）對于具有低缺陷密度的EP-Cu，低覆蓋率的*CO更傾向于加氫生成*CHO進一步生成CH₄；（2）對于具有高缺陷密度的E-ID-Cu，*CO更傾向于二聚生成C₂₊，較高的表面粗糙度（R_f = 10.34）將極大地抑制CH₄的選擇性生成；（3）對于W-ID-Cu，極高的表面粗糙度（R_f = 88.34）可能導致CH₄的生成被完全抑制，高表面粗糙度將提供豐富的表面活性中心，從而產生C₂₊。

Localized Geometry Determined Selectivity of Iodide-Derived Copper for Electrochemical CO₂ Reduction. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202203896.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202203896.

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?西交大AEM：局域幾何構型決定了碘化銅對電化學CO2還原的選擇性

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