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瞿永泉/馬媛媛Small：CeO2與CoS2界面處的Ce???S Lewis酸堿對(duì)有效提高了堿性HER催化活性和耐久性

CeO₂具有堿性析氫反應(yīng)(HER)中促進(jìn)劑的作用，但這種作用的潛在機(jī)制仍不清楚。CoS₂是一種黃鐵礦型堿性HER電催化劑，由于其弱的水解離動(dòng)力學(xué)和氧相關(guān)腐蝕，存在HER動(dòng)力學(xué)緩慢和催化劑浸出嚴(yán)重的問(wèn)題。

西北工業(yè)大學(xué)瞿永泉、馬媛媛等制備了負(fù)載CeO₂的CoS₂電催化劑，并證明CeO₂與CoS₂界面處的Ce???S Lewis酸堿對(duì)有效地提高了催化活性和耐久性。

負(fù)載CeO₂的CoS₂電催化劑中Ce???S Lewis酸堿對(duì)能夠?qū)﹄娮咏Y(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控，可有效激活催化劑上水吸附解離并在動(dòng)力學(xué)上加速析氫。在堿性介質(zhì)中，在 10 mA cm^-2電流密度下的過(guò)電位低至36 mV。

另外，Ce???S Lewis酸堿對(duì)也削弱了CoS₂上的O₂吸附，反應(yīng)超過(guò)1000小時(shí)后催化劑的活性衰減可忽略不計(jì)。

DFT計(jì)算表明，界面處Ce???S Lewis酸堿對(duì)在HER中具有以下兩個(gè)主要作用。(1)Ce???S Lewis酸堿對(duì)為水的吸附解離提供了理想的催化位點(diǎn)。(2)Ce???S Lewis酸堿對(duì)誘導(dǎo)表面電荷重新定位并產(chǎn)生抗氧表面。

綜上，CeO₂提供了強(qiáng)酸性Ce位點(diǎn)，促進(jìn)水的吸附解離和表面電荷調(diào)節(jié)，以及CoS₂為活性氫物種的表面轉(zhuǎn)移和隨后的氫氣析出提供弱堿性S位點(diǎn)。

Insights into the interfacial Lewis acid-base pairs in CeO₂-loaded CoS₂ electrocatalysts for alkaline hydrogen evolution. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103018

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