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Angew.：MOF衍生的CuxOyCz催化劑電化學CO2還原及其局部pH變化的影響

開發高效、選擇性的電催化劑用于CO₂還原反應（CO₂RR），以生產高附加值的化學品，已成為人們廣泛追求的目標。

近日，德國魯爾大學Wolfgang Schuhmann（通訊作者）等人報道了一系列使用銅基MOF（HKUST）作為自犧牲模板合成的Cu_xO_yC_z納米結構電催化劑。

其中，HKUST的熱解在不同溫度（400、600、800 和 1000 ℃）和O₂/Ar氣體混合物中進行，催化劑的結構和組成發生了變化。在O₂/Ar氣氛中，熱解去除了多余的碳殘留物。

研究發現，熱解溫度對這些所得催化劑及其CO₂RR活性產生了影響。在氣體擴散電極（GDE）制備過程中，作者將不同量的聚四氟乙烯（PTFE）添加到催化劑層中，以闡明其對促進CO₂RR超過析氫反應（HER）的影響。

研究發現，將催化劑與PTFE混合在GDE上抑制了競爭性HER。其中，25-50 wt%的PTFE化GDE在-80 mA/cm²時，其C₂₊產品的法拉第效率（FE）約為54%。通過緊密定位Pt納米電極，作者評估了PTFE改性GDEs的局部OH-離子活性。

無論PTFE的含量如何，由于電流密度增加時局部產生OH-離子，使得OH-/H₂O活性比顯著增加。該研究通過催化劑合成工藝和電極制造以及原位局部pH測量，提供了對電潤濕過程、HER抑制和CO₂RR選擇性調節的新見解。

A metal-organic framework derived Cu_xO_yC_z catalyst for electrochemical CO₂ reduction and impact of local pH change. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202108313.

https://doi.org/10.1002/anie.202108313.

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