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彭慧勝/王兵杰Angew：異質光電陰極實現(xiàn)98.8%往返效率的Li-CO2電池！

Li-CO₂電池被認為是緩解環(huán)境問題和實現(xiàn)空間應用的有前途的動力系統(tǒng)。然而，CO₂還原/釋放的緩慢陰極動力學導致所制造的儲能裝置的往返效率低和循環(huán)穩(wěn)定性差。

在此，復旦大學彭慧勝教授、王兵杰副研究員等人設計了一種由具有氮缺陷的C₃N₄層涂覆的交織碳納米管導電支架(CNT@C₃N₄)，作為在準固態(tài)Li-CO₂電池中運行的異質結構光電陰極，以解決上述問題。

有缺陷的C₃N₄能夠有效地吸收紫外-可見光以產生大量的光電子/空穴，而C₃N₄和CNT之間有利的電荷轉移確保更多的光電子/空穴遷移以驅動CO₂還原/析出反應。因此，通過抑制電荷載流子的產生增加和重組導致光能的有效利用，從而提高了緩慢的陰極動力學。

圖1. CNT@C₃N₄異質結構光電陰極的光學性質、光電化學性能和能帶結構

因此，CO₂分子在3.24 V下被光電子還原為Li₂CO₃/C，超過了熱力學平衡電壓（2.80 V vs Li⁺/Li)。在隨后的充電過程中，產物在3.28 V電壓下被空穴氧化為 CO₂/Li⁺。組裝后的Li-CO₂電池實現(xiàn)了98.8% 的超高往返效率（0.04 V的超低電壓滯后）和強大的循環(huán)穩(wěn)定性（100次循環(huán)后效率保持率為86.1%），遠遠超過現(xiàn)有的Li-CO₂電池。

此外，該光電陰極的構建使得柔性Li-CO₂纖維電池成為可能，展示了其在可穿戴應用的潛力。這項研究為光電陰極設計提供了一種通用而有效的策略，可以有效地利用光能來解決Li-CO₂電池以及其他領域的重大挑戰(zhàn)。

圖2. 基于CNT@C₃N₄異質結構光電陰極的Li-CO₂電池的電化學性能

High-Efficiency and Stable Li-CO₂ Battery Enabled by Carbon Nanotube/Carbon Nitride Heterostructured Photocathode, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202114612

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