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?阿德萊德/浙師大AFM:島狀單原子鈷催化劑對電荷捕獲的調制以增強類光芬頓反應

?阿德萊德/浙師大AFM:島狀單原子鈷催化劑對電荷捕獲的調制以增強類光芬頓反應
復合材料光催化依靠金屬助催化劑與光敏劑(半導體)之間的界面電子轉移來實現載流子的空間分離?;诖耍?strong>阿德萊德大學段曉光研究員,浙江師范大學吳西林副教授(共同通訊作者)等人在Co-CN單原子催化劑(SACs)和石墨氮化碳(g-C3N4)之間構建了一種巧妙的異質結,用于多相類光芬頓反應。在異質結內建電場的驅動下,促進了光生載流子的分離和遷移,導致了電子從g-C3N4到Co-CN SACs的快速轉移。
?阿德萊德/浙師大AFM:島狀單原子鈷催化劑對電荷捕獲的調制以增強類光芬頓反應
作者通過DFT計算揭示了面內異質結構的電子結構和電子轉移行為。從g-C3N4的總態密度(TDOS)可以觀察到價帶頂(VB)和導帶底部(CB)之間有很大的能隙。而SA-Co-CN/g-C3N4的TDOS顯示出較窄的帶隙,VB跨過費米能級,有利于電子在能級之間的躍遷。從SA-Co-CN/g-C3N4的TDOS可以觀察到SA-Co-CN和g-C3N4之間電子軌道的強雜化,這意味著很容易跨越異質結進行電荷轉移。
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此外,本文通過Bader電荷分析計算了g-C3N4和SA-Co-CN/g-C3N4在一次額外的e或h+注入后的電荷分布,對于原始的g-C3N4,空穴只聚集在N原子上(0.94 h+),而電子主要分布在C原子上(0.26 e)和N原子上(0.57 e)。
對于SA-Co-CN/g-C3N4,電子和空穴主要分布在C原子(0.66 e和0.63 h+)和N原子(0.33 e和0.31 h+)上,表明SA-Co-CN/g-C3N4中的載流子更加離域。更有趣的是,電子和空穴分別聚集在SA-Co-CN(0.52 e和0.43 h+)和g-C3N4(0.47 e和0.51 h+)區域,這表明SA-Co-CN和g-C3N4異質結之間存在有效的電荷分離。因此,異質結中有效的電荷離域和分離必將提高SA-Co-CN/g-C3N4的光催化性能。
Modulation of Charge Trapping by Island-like Single-Atom Cobalt Catalyst for Enhanced Photo-Fenton-Like reaction. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202208688.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202208688.

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