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韓布興/張澤會(huì)Nature子刊: N摻雜碳上Zn-Nx位點(diǎn)用于C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化

C-C鍵的選擇性裂解在有機(jī)化學(xué)中非常重要，但解決其惰性的化學(xué)性質(zhì)是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的難題。

因此，中國科學(xué)院韓布興和中南民族大學(xué)張澤會(huì)等報(bào)道了一種Zn/NC-X催化劑(X表示熱解溫度)，其中Zn²⁺與微孔N摻雜碳(NC)上的N物種配位，可以有效地催化C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解并將苯乙酮定量轉(zhuǎn)化為苯甲酸甲酯。

作者在不同的溫度下將Zn單中心[Zn^δ+(0 <?δ < 2)]錨定在微孔N摻雜碳(NC)上，得到的 Zn/NC-950催化劑對酮的C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化顯示出良好的催化性能(TOF為7.5 h^-1)。另外，將該催化劑用于在100°C下將苯乙酮轉(zhuǎn)化為苯甲酸甲酯，產(chǎn)率達(dá)到99%。

孤立的Zn位點(diǎn)分散在整個(gè)Zn/NC-950薄片上，并且Zn²⁺離子與N物種配位形成ZnN₄活性組分。Zn/NC-950的高活性可歸因于Zn單中心與其周圍N原子的協(xié)同作用，以及具有高表面積和結(jié)構(gòu)缺陷的微孔結(jié)構(gòu)。

Zn-N_x sites on N-doped carbon for aerobic oxidative cleavage and esterification of C(CO)-C bonds. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25118-0

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韓布興/張澤會(huì)Nature子刊: N摻雜碳上Zn-Nx位點(diǎn)用于C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化

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