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?常大JMCA：金屬有機(jī)骨架衍生的Co單原子錨定在N摻雜多孔碳上用于ORR

鋅-空氣電池(ZABs)由于鋅資源豐富、能量密度大、穩(wěn)定性好、無碳排放等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是一種具有發(fā)展前景的綠色可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換技術(shù)。放電過程中的氧還原反應(yīng)(ORR)的緩慢的動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重限制了其廣泛應(yīng)用。盡管Pt基金屬(PGM)材料被視為具有優(yōu)異催化活性和商業(yè)可行性的基準(zhǔn)ORR催化劑，但其在ZABs中的大規(guī)模應(yīng)用因其高昂的成本和稀缺性而遭受了巨大的影響。因此，開發(fā)低成本、高性能和能在較寬的pH范圍內(nèi)使用的替代催化劑是可持續(xù)能源技術(shù)的迫切需求。

常州大學(xué)何光裕和陳海群(共同通訊)等人報(bào)道了一種簡(jiǎn)單的策略，用于制備錨定在多孔氮摻雜碳上的原子Co催化位點(diǎn)(Co-SAs/N–C/rGO)，在較寬的pH范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)高效的ORR。

為了評(píng)估得到的催化劑的可行性，研究了催化劑在堿性環(huán)境(0.1 M KOH)，酸性環(huán)境(0.5 M H₂SO₄)和中性環(huán)境(0.1 M PBS)中的ORR性能。Co-SAs/N–C/rGO具有令人驚喜的起始電位(E_onset，1.01 V vs.RHE)和半波電位(E_1/2，0.84 V vs.RHE)在0.1 M KOH中，這不僅優(yōu)于Co-NPs/N-C/rGO(0.93 V vs.RHE，0.83 V vs.RHE)，Co-N-C(0.92 V vs. RHE，0.834 V vs. RHE)，N-C/rGO(0.86 V vs. RHE，0.75 V vs. RHE)，并且與商業(yè)Pt/C(0.96 V vs. RHE，0.85 V vs. RHE)相當(dāng)，同時(shí)優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的非貴金屬催化劑。由于Co-SAs/N-C/rGO在堿性環(huán)境中良好的ORR活性，還研究了Co-SAs/N-C/rGO在更具挑戰(zhàn)性的酸性和中性環(huán)境中的ORR性能。

與最近報(bào)道的其他對(duì)比催化劑和大多數(shù)非貴金屬催化劑相比，Co-SAs/N-C/rGO顯示出優(yōu)異的ORR活性，在0.5 M H₂SO₄和0.1 M PBS溶液中，E_1/2分別為0.77和0.65 V vs. RHE，這與商業(yè)Pt/C相當(dāng)(0.79和0.65 V vs. RHE)，并且優(yōu)于大多數(shù)已報(bào)道的非貴金屬催化劑。這意味著Co-SAs/N-C/rGO在堿性，酸性和中性環(huán)境中具有良好的ORR動(dòng)力學(xué)和活性。當(dāng)Co-SAs/N-C/rGO應(yīng)用在ZAB中時(shí)，開路電壓為-1.52 V，放電比容量為671.94 mA h g^-1，優(yōu)于商用的Pt/C+RuO₂。

通過密度泛函理論計(jì)算，還研究了Co-SAs/N-C/rGO對(duì)ORR具有優(yōu)異活性的機(jī)理。U=1.23 V時(shí)計(jì)算的自由能可以看出，對(duì)于CoN₄和CoNPs構(gòu)型，第四步^*OH的脫附和第一步的電子轉(zhuǎn)移(從O₂到^*OOH)分別是速率決定步驟(RDS)。特別是對(duì)于CoN₄，需要克服的RDS能壘為0.45 eV，遠(yuǎn)低于CoNPs(0.69 eV)，表明其動(dòng)力學(xué)更快。

因此根據(jù)實(shí)驗(yàn)和計(jì)算分析，Co-SAs/N-C/rGO在較寬的pH范圍內(nèi)具有優(yōu)異的催化活性源于：(1)原子的CoN₄位點(diǎn)具有優(yōu)異的本征活性；(2)催化劑的比表面積大，有足夠的活性位點(diǎn)以及(3)用于快速離子/質(zhì)量轉(zhuǎn)移的多孔結(jié)構(gòu)。本研究為制備用于大功率電化學(xué)能量存儲(chǔ)裝置的非貴金屬電催化劑提供了一種新的設(shè)計(jì)策略。

Metal-organic Framework-derived Co Single Atoms Anchored on N-doped Hierarchically Porous Carbon as A pH-universal ORR Electrocatalyst for Zn-air Batteries, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d2ta08808h.

https://doi.org/10.1039/D2TA08808H.

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