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西南石油大學周瑩/黃澤皚Appl. Catal. B.: 超高密度Co-N2C單原子活性位點促進光催化CO2為甲醇

鈷基光催化劑將CO₂還原為有價值的產物(如甲醇)受到越來越多的關注，然而，實現其高活性仍然是一個巨大的挑戰。

西南石油大學周瑩、黃澤皚等報道了一種表面Co原子負載高達24.6 wt%的Co/gC₃N₄單原子光催化劑(Co/gC₃N₄SAC)，其能夠高效光催化CO₂為甲醇。

作者利用熱解誘導蒸發策略制備出Co/gC₃N₄SAC光催化劑。gC₃N₄ NSs作為載體實現了Co單原子的高的表面負載，這是因為gC₃N₄ NSs可以提供許多均勻的N₂C配位點用于錨定Co。

隨后進行兩步煅燒以抑制Co聚集，超高密度單分散Co-N₂C活性位點的形成促進了光生電荷的遷移，有助于光生電子在Co-N₂C活性位點的聚集。因此，所制備的Co/gC₃N₄SAC 能夠有效的將CO₂還原為CH₃OH。

優化后的Co/gC₃N₄-0.2 SAC光催化劑，由于其具有高密度的單分散Co-N₂C活性位點，該催化劑上甲醇形成速率為941.9 μmol g^-1，分別是gC₃N₄(70.7 μmol g^-1)和CoO_x/gC₃N₄-0.2(423.9 μmol g^-1)的13.4倍和2.2倍。

同時，Co-N₂C活性位點也促進了H₂(18.9 μmol g^-1 h^-1)、CO(2.9 μmol g^-1 h^-1)、CH₄(3.4 μmol g^-1 h^-1)、C₂H₄(1.1 μmol g^-1 h^-1)、C₃H₆(1.4 μmol g^-1 h^-1)和CH₃OCH₃(3.3 μmol g^-1 h^-1)的產生。此外，Co/gC₃N₄-0.2 SAC將CO₂還原為甲醇的光催化活性在12個循環實驗(~48小時)內仍保持穩定。

Ultrahigh surface density of Co-N₂C single-atom-sites for boosting photocatalytic CO₂ reduction to methanol. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120695

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